Modelado de sílice utilizando potenciales interatómicos aprendidos por la máquina MACE-MP

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química computacional
• Física de los minerales

Sus antecedentes:

• Los polimorfos de sílice y las zeolitas son cruciales en la mineralogía y la industria debido a su diversidad estructural y estabilidad.
• El modelado computacional es vital para comprender las relaciones estructura-función en las silicas y los silicatos.
• Los potenciales interatómicos (IP) existentes tienen limitaciones en el manejo de números de coordinación de silicio variables.

Objetivo del estudio:

• Aplicar los potenciales aprendidos por máquina de MACE (MACE MP) para modelar las transiciones de fase de las zeolitas siliciosas y los polimorfos de sílice.
• Evaluar la versatilidad de MACE MP en el manejo de diferentes estados de coordinación de silicio.
• Validar la precisión de MACE MP con datos experimentales y de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales métodos:

• Se utilizaron potenciales interatómicos aprendidos por máquina (MACE MP) para las simulaciones.
• Energías de marco modeladas de zeolitas siliciosas.
• Simulación de las transiciones de fase a alta presión de los polimorfos de sílice (cuarzo, coesita y stishovita).
• Investigó el comportamiento de los iones fluoruro dentro de las jaulas de zeolita.

Principales resultados:

• MACE MP reprodujo con precisión la metestabilidad de las zeolitas siliciosas en relación con el cuarzo α.
• Las diferencias de energía calculadas coincidían estrechamente con los datos calorimétricos experimentales.
• Las simulaciones de alta presión revelaron comportamientos de compresión distintos para el cuarzo, la coesita y la stishovita.
• Las presiones de transición de fase previstas para la cuarzo-coesita y la coesita-stishovita se alinean bien con los valores experimentales.
• MACE MP capturó con éxito las interacciones de iones fluoruro en zeolitas, incluidas las unidades pentacoordinadas.

Conclusiones:

• MACE MP es una herramienta confiable para modelar las propiedades estructurales y energéticas de los polimorfos de sílice.
• El estudio valida la idoneidad de los modelos de fundación de aprendizaje automático para materiales de sílice.
• MACE MP demuestra una amplia aplicabilidad en ciencias de la tierra, electrónica y catálisis.