Aprendizaje activo reactivo: un enfoque eficiente para entrenar potenciales interatómicos de aprendizaje automático para sistemas reactivos | JoVE Visualize

Área de la Ciencia:

Química computacional
Ciencias de los materiales
Ingeniería Química

Sus antecedentes:

Los cálculos de la mecánica cuántica para las reacciones químicas son computacionalmente caros y de escasa escala.
Los potenciales interatómicos de aprendizaje automático (MLIP) ofrecen una alternativa más rápida, pero luchan con los sistemas reactivos debido a los desafíos de muestreo.
Los métodos de entrenamiento MLIP existentes no están optimizados para explorar diversas vías de reacción y estados de transición.

Objetivo del estudio:

Desarrollar un marco de aprendizaje activo reactivo (RAL) para la capacitación eficiente de los MLIP para sistemas químicos reactivos.
Para lograr una precisión mecánica casi cuántica en los MLIP sin conocimiento previo de las vías de reacción o productos.
Permitir simulaciones a gran escala para descubrir nuevos catalizadores y comprender los mecanismos de reacción.

Principales métodos:

Exploración de reacción automatizada combinada, aprendizaje activo impulsado por la incertidumbre y muestreo de estados de transición.
Desarrolló un marco para capacitar a los MLIP para sistemas con estados y productos de transición desconocidos.
Se aplicó el marco RAL a la síntesis de amoníaco en fase gaseosa, la hidrólisis de metanimina en fase de solución y la activación de metano heterogéneo en superficies de TiC.

Principales resultados:

Los MLIP entrenados con RAL predijeron con precisión las barreras de reacción y los estados de transición en diversos sistemas químicos.
Ti2C identificado como una superficie de activación de metano altamente activa (descomposición del 90% a 1000 K) a través de mecanismos de vacío de C.
Simulaciones habilitadas de sistemas grandes (~ 900 átomos) en escalas de tiempo de nanosegundos, revelando conocimientos sobre envenenamiento de superficie y redes de reacción.

Conclusiones:

La exploración reactiva es crucial para capturar con precisión la superficie de energía potencial en los MLIP.
El muestreo sinérgico químico y de configuración mejora la precisión del modelo.
El marco RAL proporciona un método sólido para el descubrimiento computacional de catalizadores y mecanismos de reacción, estableciendo pautas para el entrenamiento de potenciales reactivos.