Conocimientos atómicos sobre cómo la concentración de electrolitos controla la electrorreducción de CO a acetato

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Química computacional

Sus antecedentes:

• La conversión electroquímica del monóxido de carbono (CO) en acetato es una vía prometedora para la utilización del CO.
• Los catalizadores a base de cobre son efectivos para esta conversión, pero la selectividad del acetato es sensible a la concentración de electrolitos.
• La relación precisa entre la concentración de electrolitos, el entorno local del catalizador y la cinética de la reacción sigue siendo poco conocida.

Objetivo del estudio:

• Investigar el impacto de la concentración de hidróxido de potasio (KOH) en la estructura del disolvente interfacial y la cinética de reacción durante la electrorreducción de CO a acetato.
• Elucidar los mecanismos por los cuales la concentración de KOH influye en la selectividad del acetato.
• Proporcionar ideas para optimizar las condiciones de los electrolitos para mejorar el rendimiento del catalizador.

Principales métodos:

• Utilizó métodos computacionales operando avanzados para estudiar el sistema electroquímico.
• Los cambios analizados en la estructura del disolvente y las redes de enlace de hidrógeno con diferentes concentraciones de KOH.
• Investigación de la cinética de la reacción, incluida la formación de intermedios y las reacciones superficiales.

Principales resultados:

• El aumento de la concentración de KOH conduce a una estructura de disolvente interfacial más densa y una red de enlaces de hidrógeno más estable.
• Este cambio estructural facilita la transferencia direccional de protones e hidróxidos.
• Las altas concentraciones de KOH favorecen la generación de hidroxilo (*OH) y aceleran la formación de carboxilo (*COOH) intermedio, un paso crucial para la producción de acetato.

Conclusiones:

• La concentración de electrolitos tiene un impacto significativo en el entorno interfacial y las vías de reacción en la electrorreducción de CO.
• La optimización de la concentración de KOH puede mejorar la selectividad del acetato al influir en la estructura del disolvente y la cinética de la reacción.
• Los hallazgos ofrecen una estrategia práctica para ajustar los electrolitos para mejorar el rendimiento del catalizador a base de cobre para la conversión de CO.