Ingeniería axial de catalizadores monoatómicos de dos capas para la electrocatálisis de oxígeno bifuncional mejorada

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo (SAC) son cruciales para la electrocatálisis, pero los SAC de una sola capa con un solo ligando axial carecen de estabilidad.
• La ingeniería de ligandos axial es una estrategia clave para mejorar el rendimiento de SAC.

Objetivo del estudio:

• Diseñar y examinar nuevos SAC de dos capas (BSAC) con mayor estabilidad y actividad bifuncional de reducción de oxígeno (ORR) y evolución de oxígeno (OER).
• Investigar el papel de los átomos no metálicos axiales en la estabilización de las BSAC y la optimización del rendimiento catalítico.

Principales métodos:

• Teoría funcional de alta densidad de rendimiento (DFT) de cribado de 60 candidatos a BSAC con diferentes metales (Sc-Zn) y ligandos axiales (C, N, O, P, S, Se).
• Análisis de las estructuras electrónicas para comprender el mecanismo de la actividad catalítica mejorada.

Principales resultados:

• Se han identificado FeN4-P-MnN4 (P-FeMn) y FeN4-C-MnN4 (C-FeMn) como electrocatalizadores bifuncionales altamente activos para el ORR/OER.
• Se obtienen bajos potenciales excesivos para ORR (0,27-0,37 V) y OER (0,31-0,42 V).
• Los átomos de P / C axial indujeron transiciones de espín y debilitaron la hibridación orbital metal-oxígeno, mejorando la actividad.

Conclusiones:

• Los SAC de doble capa con ingeniería de ligando axial ofrecen una estabilidad superior y una actividad catalítica bifuncional en comparación con los SAC de una sola capa.
• Los BSAC diseñados proporcionan una plataforma prometedora para el desarrollo de electrocatalizadores de oxígeno eficientes y estables.
• Este estudio ofrece nuevas estrategias para el diseño de catalizadores avanzados de un solo átomo para aplicaciones energéticas.