Evolución dinámica desde catalizadores monoatómicos hasta nanogranas activas para la reducción de CO2

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• La electroquímica

Sus antecedentes:

• El seguimiento de la evolución dinámica del catalizador a nanoescala, especialmente para los catalizadores de un solo átomo de cobre (Cu-SAC), es un desafío debido a los rápidos cambios y la reoxidación.
• Los métodos ex situ/in situ existentes sugieren indirectamente la reconstrucción estructural, pero se necesitan observaciones operando directas y resueltas en el tiempo.

Objetivo del estudio:

• Proporcionar evidencia experimental directa de la evolución dinámica de las Cu-SAC en las nanoestructuras de cobre.
• Para correlacionar la evolución estructural del catalizador con el rendimiento en las reacciones de reducción de CO2 (CO2RR).

Principales métodos:

• Utilizó espectroscopia de rayos X de alta resolución de energía basada en sincrotrones y espectroscopia de absorción IR para monitorear cambios estructurales y moleculares.
• Microscopía electrónica de escaneo de transmisión de células líquidas electroquímica (EC-STEM) empleada para imágenes en tiempo real de la evolución atómica.
• Aplicado operando cuatro dimensiones electroquímicas (4D) STEM para caracterizar las nanoestructuras resultantes.

Principales resultados:

• Se ha observado una evolución dinámica directa de las Cu-SAC a las nanoestructuras de cobre ricas en nanogranos activos.
• Los Cu-SAC soportados en nanocarbono (Cu-SAC-NC) mostraron un aumento de 5 veces en la eficiencia Faradaic multicarbono (C2 + FE) debido a una mayor formación de nanograínas metálicas.
• Se han identificado intermedios densos de carbonilo de cobre (Cu-CO) y nanoestructuras policristalinas con límites de grano activos como características clave.

Conclusiones:

• El soporte de nanocarbono mejora la conductividad, facilitando la formación de nanogranas metálicas activas de Cu y mejorando la selectividad de C2+ en CO2RR.
• Las técnicas operando proporcionan información directa sobre la evolución estructural dinámica de los catalizadores en condiciones de reacción.
• El diseño del catalizador debe considerar estructuras activas operando, no solo las prístinas, para un rendimiento optimizado.