Descubriendo los verdaderos sitios activos en los catalizadores de Ni-N-C para la electrorreducción de CO2

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• La electroquímica

Sus antecedentes:

• El diseño de catalizadores de un solo átomo (SAC) eficaces requiere comprender la dinámica del sitio activo en condiciones operativas.
• Los modelos estáticos son insuficientes para predecir el rendimiento del catalizador en reacciones electroquímicas como la reducción de CO2.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un marco teórico para el análisis de sitios activos dinámicos en las SAC de Ni-N-C para la reducción de CO2.
• Descubrir las relaciones estructura-actividad-estabilidad bajo condiciones electroquímicas realistas.

Principales métodos:

• Marco teórico integrado que combina la teoría funcional de la gran densidad canónica (GC-DFT) con el muestreo acelerado de aprendizaje automático.
• Evaluación sistemática de los motivos NiNxC4-x bajo diferentes potenciales y coberturas de coadsorbato.

Principales resultados:

• Se identificó a NiN3C1H1 como el sitio activo más probable debido a la hidrogenación en condiciones de trabajo.
• Se ha demostrado que la adsorción de hidrógeno en los sitios de puente de C-Ni y el hidrógeno subterráneo facilitan la activación del CO2.
• Explicación de la alta selectividad de la CO2RR mediante la separación del sitio y factores identificados que reducen la actividad y la selectividad en potenciales negativos.

Conclusiones:

• La contabilización de las superficies hidrogenadas y la evolución dinámica es esencial para el modelado preciso de SAC.
• El marco desarrollado proporciona información sobre el comportamiento del catalizador, guiando el diseño de SAC activos y robustos para aplicaciones electroquímicas.