Sitios de doble Fe-N con puente de azufre para aumentar el rendimiento de la batería de litio-azufre

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo de bloque D (SAC) son prometedores para las baterías de litio-azufre (Li-S).
• Los orbitales 3D localizados en los SAC del bloque d crean barreras de energía para la activación intermedia del azufre.
• La baja movilidad de los electrones en los orbitales 3D dificulta la hibridación con los orbitales 2p de polisulfuro de litio (LiPS).

Objetivo del estudio:

• Diseñar y sintetizar un nuevo catalizador de un solo átomo para superar las limitaciones de los SAC de bloque d en las baterías Li-S.
• Investigar la actividad catalítica y el mecanismo del nuevo catalizador para mejorar la cinética redox de Li-S.
• Evaluar el rendimiento del catalizador en células Li-S en condiciones exigentes.

Principales métodos:

• Síntesis de un catalizador de hierro de un solo átomo en un andamio de carbono poroso dopado con nitrógeno con una estructura dual Fe-N4 puenteada por azufre (Fe-SNC).
• Caracterización mediante pruebas de adsorción de LiPS, cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT), voltametría cíclica y experimentos de deposición / disolución potencial.
• Pruebas electroquímicas de cátodos S@Fe-SNC en celdas Li-S, incluidas las condiciones de alta carga de azufre y de electrolito magro.

Principales resultados:

• El catalizador Fe-SNC exhibe una actividad catalítica superior debido a los orbitales Fe 3d deslocalizados y la transferencia dinámica de electrones entre las capas duales Fe-N4.
• Las celdas Li-S con cátodos S@Fe-SNC muestran una alta capacidad inicial (1550 mAh g-1 a 0.1C), una excelente estabilidad de ciclo (546 mAh g-1 después de 1200 ciclos a 3C) y un rendimiento de superficie notable (8.0 mAh cm-2).
• Los cálculos de DFT revelan una transferencia eficiente de electrones entre capas y una evolución de espín asimétrica, mejorando la hibridación orbital y la cinética de reacción.

Conclusiones:

• La estructura axial dual Fe-N4 con puente de azufre mejora efectivamente la cinética redox bidireccional de Li-S.
• El Fe-SNC es un catalizador altamente efectivo para baterías Li-S avanzadas, que permite una alta utilización de azufre, una larga vida útil y una capacidad de velocidad superior.
• El diseño del catalizador proporciona una nueva estrategia para desarrollar SAC de alto rendimiento para el almacenamiento de energía de próxima generación.