Un análisis de la estructura local de los defectos en UiO-66: información de la resonancia magnética nuclear de...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Nanotecnología

Sus antecedentes:

• La ingeniería de defectos en marcos orgánicos metálicos (MOF) es una estrategia clave para ajustar las propiedades de los materiales.
• Los MOF a base de zirconio, como el UiO-66, son materiales prometedores para diversas aplicaciones.
• La introducción controlada de defectos puede alterar significativamente la funcionalidad del MOF.

Objetivo del estudio:

• Caracterizar las estructuras locales a nivel atómico de los defectos en los MOF de UiO-66.
• Investigar el impacto de los defectos de ingeniería en el rendimiento catalítico de las nanopartículas de platino integradas (PNP).
• Explorar el potencial del UiO-66 defectuoso como soporte para la catálisis mejorada.

Principales métodos:

• Se utilizó la espectroscopia de RMN multinuclear de estado sólido (SSNMR) y la estructura fina de absorción de rayos X (XAFS) para la caracterización de defectos.
• Se realizaron análisis XAFS de calentamiento in situ en el borde Zr K para controlar los cambios estructurales.
• Se han empleado diversas técnicas multinucleares de SSNMR (1H, 13C, 19F, 35/37Cl, 17O) para identificar las especies asociadas al defecto.

Principales resultados:

• El XAFS in situ reveló cambios en la estructura local de Zr, incluida la disminución de la coordinación Zr-O y la alteración de las distancias Zr-Zr tras la eliminación del ácido trifluoroacético (TFA).
• El SSNMR identificó especies asociadas a la limitación y al defecto dentro de la estructura del MOF.
• El Pt-UiO-66 de ingeniería defectuosa exhibió una actividad y estabilidad significativamente mejoradas de la reacción de evolución del hidrógeno (HER) en comparación con las contrapartes no defectuosas.

Conclusiones:

• La caracterización a nivel atómico de los defectos en UiO-66 se puede lograr utilizando una combinación de SSNMR y XAFS.
• Los defectos de ingeniería en UiO-66 mejoran efectivamente el rendimiento catalítico de las Pt NP integradas.
• El defectuoso UiO-66 es muy prometedor como material de soporte catalítico avanzado para reacciones como la HER.