Conversión fotocatalítica eficiente de CO2 a ácido acético utilizando un catalizador compuesto

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales
• Catálisis
• Química Verde

Sus antecedentes:

• La conversión de dióxido de carbono (CO2) en productos químicos valiosos es esencial para abordar el calentamiento global y los desafíos energéticos.
• La fotorreducción de CO2 a productos C2 o C2+ es difícil debido a la lenta cinética de formación de enlaces C-C.

Objetivo del estudio:

• Investigar el potencial de las nanopartículas de plata (Ag NPs) integradas en el marco metal-orgánico (MOF) NU-1000-SH para la fotorreducción eficiente de CO2.
• Mejorar la reacción de acoplamiento C-C para la producción selectiva de productos C2.

Principales métodos:

• Análisis de la función de distribución de pares atómicos (PDF) para estudiar la estructura local de las Ag NPs en NU-1000 funcionalizado con tiol.
• Fotorreducción de CO2 utilizando el catalizador Ag@NU-1000-SH bajo luz blanca.
• Análisis de productos mediante RMN, HRMS y marcado con 13CO2.
• Cálculos de espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS) y teoría de funcionales de densidad (DFT).
• Estudios in situ de espectroscopia infrarroja con transformada de Fourier de reflectancia difusa (DRIFT).

Principales resultados:

• Producción selectiva de ácido acético (un producto C2) a partir de la fotorreducción de CO2 utilizando Ag@NU-1000-SH sin agentes sacrificiales.
• Se logró un rendimiento de acetato de 280.0 μmol g-1 h-1 con una selectividad del 78.48%.
• XPS y DFT revelaron estados cargados polarizados en el catalizador que actúan como centros asimétricos que promueven el acoplamiento C-C.
• La espectroscopia infrarroja con transformada de Fourier de reflectancia difusa in situ (DRIFT) y los modelos teóricos dilucidaron el mecanismo de acoplamiento C-C que involucra intermedios COOH*.

Conclusiones:

• El compuesto Ag@NU-1000-SH cataliza eficazmente la fotorreducción selectiva de CO2 a ácido acético.
• Las propiedades estructurales y electrónicas únicas del catalizador, en particular los centros asimétricos cargados polarizados, son clave para mejorar el acoplamiento C-C.
• Este estudio proporciona información crucial sobre el mecanismo de conversión de CO2, allanando el camino para materiales catalíticos avanzados.