Sorbción de Cs, Ba, Co y Eu en biotita: experimentos a temperatura ambiente y modelado

Área de la Ciencia:

• Geoquímica y Ciencias Ambientales
• Radioquímica y Ciencias Nucleares
• Ciencia de Materiales y Mineralogía

Sus antecedentes:

• La comprensión de la sorción de radionucleidos en materiales geológicos es fundamental para la seguridad de la eliminación de residuos nucleares.
• La biotita, un mineral de mica común en las rocas graníticas, desempeña un papel importante en la retención de radionucleidos.
• La influencia de la química de la solución (pH, fuerza iónica) en los procesos de sorción requiere una investigación detallada.

Objetivo del estudio:

• Investigar el comportamiento de sorción de ¹³⁴Cs, ¹³³Ba, ⁶⁰Co y ¹⁵²Eu en biotita.
• Determinar el efecto del pH y la fuerza iónica en la sorción de radionucleidos.
• Modelar y predecir la sorción de radionucleidos utilizando un Modelo de Complejación Superficial (SCM).

Principales métodos:

• Se realizaron experimentos de sorción por lotes utilizando biotita triturada (0,25-0,5 mm) a diferentes pH (5-9) y fuerzas iónicas (0,001-0,1 M NaClO₄).
• Se utilizaron titulaciones potenciométricas para determinar la acidez superficial de la biotita (pK_a1, pK_a2) y la capacidad de intercambio catiónico.
• Se aplicó un Modelo de Complejación Superficial (SCM) no electrostático acoplado con PHREEQC para evaluar los datos de sorción y las constantes de reacción.

Principales resultados:

• La sorción de radionucleidos en biotita dependió en gran medida del pH, aumentando generalmente con el pH.
• La sorción de ⁶⁰Co y ¹⁵²Eu se vio afectada por la complejación acuosa de hidróxidos a valores de pH más altos.
• La sorción de ¹³⁴Cs y ¹³³Ba fue muy sensible a la fuerza iónica, mientras que la de ⁶⁰Co no lo fue.
• Los valores aparentes de R_d aumentaron con el tiempo debido a la difusión interna, lo que requirió la evaluación de R_d en equilibrio utilizando un modelo de difusión.
• El SCM modeló con éxito la sorción de los cuatro elementos trazadores utilizando una combinación de sitios de complejación superficial anfótera e intercambio iónico.

Conclusiones:

• La sorción de radionucleidos en biotita es compleja y está influenciada por múltiples factores, incluido el pH, la fuerza iónica y las propiedades del elemento trazador.
• El SCM desarrollado proporciona un marco sólido para predecir la retención de radionucleidos en entornos graníticos.
• Las variaciones significativas en los valores de R_d (hasta dos órdenes de magnitud) resaltan la importancia de considerar las condiciones dinámicas de las aguas subterráneas en las evaluaciones de seguridad del repositorio.