Captura dual de protones/TFSI^- mediada por poliamina para baterías de litio de estado sólido basadas en PEO de alto...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los Materiales
• Electroquímica
• Química de Polímeros

Sus antecedentes:

• Los electrolitos poliméricos sólidos (SPE) basados en polietileno óxido (PEO) en baterías de litio de estado sólido (ASSLB) se degradan a altos voltajes (>3.8 V vs. Li+/Li).
• Esta degradación es causada por ácidos corrosivos, principalmente bis(trifluorometanosulfonimida) (HTFSI), lo que limita la densidad de energía de los ASSLB.
• Las estrategias pasivas actuales no logran inhibir eficazmente la generación de HTFSI.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia proactiva para mitigar la degradación en ASSLB de alto voltaje.
• Inhibir la formación de ácidos corrosivos (HTFSI) dentro de la matriz de PEO.
• Mejorar la estabilidad de ciclación y la densidad de energía de los ASSLB.

Principales métodos:

• Se diseñó un agente a base de poliamina para la captura dual de protones (H+) y aniones TFSI-.
• El agente utiliza sitios de base de Brønsted y donantes de H para interacciones electrostáticas y de enlace H.
• El agente se implementó en ASSLB basados en LiCoO2 de 4.2 V.

Principales resultados:

• El agente de poliamina capturó eficazmente iones H+ y TFSI-, suprimiendo la formación de HTFSI.
• Los ASSLB con el agente mostraron una estabilidad de ciclación excepcional (>600 ciclos a 1.0 C, 65 °C).
• Se logró una retención de capacidad del 95,5%, superando a los ASSLB poliméricos existentes de alto voltaje.

Conclusiones:

• Una estrategia activa de captura dual mitiga eficazmente tanto la degradación interfacial como la masiva en ASSLB de alto voltaje.
• Este enfoque suprime significativamente la escisión de cadenas catalizada por ácido en la matriz de PEO.
• Los hallazgos ofrecen nuevas perspectivas para el diseño de ASSLB de alta densidad de energía.