Análisis de XANES basado en aprendizaje automático para predecir la estructura local y la valencia en subóxidos de...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales
• Química Computacional
• Aprendizaje Automático

Sus antecedentes:

• El subóxido de silicio (SiO_x) exhibe propiedades sintonizables según su composición, lo que lo hace industrialmente relevante.
• La correlación precisa de la estructura atómica de SiO_x con sus propiedades es un desafío con los métodos tradicionales.
• La comprensión de SiO_x requiere un análisis cuantitativo de su valencia electrónica y estructura atómica local.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un modelo de aprendizaje automático para predecir el estado de valencia de los átomos de silicio y la función de distribución radial Si-O a partir de espectros de estructura cercana al borde de absorción de rayos X (XANES).
• Establecer un marco robusto y viable experimentalmente para caracterizar materiales de subóxido de silicio amorfos.

Principales métodos:

• Se generaron nueve redes de SiO_x amorfas utilizando simulaciones de dinámica molecular.
• Se calcularon espectros XANES del borde K de Si utilizando cálculos de primeros principios.
• Se entrenó una red neuronal profunda con el conjunto de datos de espectros XANES generados.

Principales resultados:

• El modelo de red neuronal profunda predice con precisión el estado de valencia local del silicio y la función de distribución radial Si-O a partir de espectros XANES.
• Se identificaron regiones espectrales cruciales para la predicción del estado de valencia (borde cercano) y estructural (predicciones de mayor energía).
• El modelo demostró robustez, manteniendo un alto rendimiento en espectros promediados por composición.

Conclusiones:

• El enfoque de aprendizaje automático desarrollado permite la extracción directa de información electrónica y estructural de los espectros XANES de materiales amorfos.
• Este método supera un cuello de botella significativo en el análisis de sistemas amorfos multivalentes complejos.
• El marco facilita el desarrollo acelerado de materiales funcionales basados en SiO_x mediante la caracterización cuantitativa de las relaciones composición-estructura-propiedad.