Descubrimiento de electrocatalizador Ni_0.62Fe_0.23Ce_0.15O de alto rendimiento para la reacción de evolución de oxígeno...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales
• Electroquímica
• Química Computacional

Sus antecedentes:

• Los óxidos de metales de transición dopados con heteroátomos (H-TMO) son electrocatalizadores prometedores para la reacción de evolución de oxígeno (OER).
• La optimización de la estructura y composición de los H-TMO para la OER es un desafío y requiere mucho tiempo.
• Los electrocatalizadores eficientes de OER son cruciales para las tecnologías de energía renovable.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia eficaz que integre el aprendizaje automático (ML) y los algoritmos genéticos (GA) para predecir el rendimiento de los electrocatalizadores de OER.
• Identificar electrocatalizadores óptimos a base de NiO con dopaje de heteroátomos para mejorar la actividad de la OER.
• Proporcionar un paradigma para acelerar el diseño racional de nuevos electrocatalizadores.

Principales métodos:

• Se desarrolló un modelo de ML, específicamente Random Forest Regression (RFR), para predecir sobrepotenciales de OER.
• Se integró RFR con un algoritmo genético (GA) para la selección y optimización eficientes de las composiciones de los catalizadores.
• Se realizaron validaciones experimentales y cálculos de Teoría Funcional de la Densidad (DFT) para confirmar las predicciones y comprender los mecanismos.

Principales resultados:

• El modelo RFR logró una alta precisión (RMSE de 4,73 mV) en la predicción de sobrepotenciales.
• Se predijeron electrocatalizadores de NiFeCeO con fracciones molares específicas de Ce y Fe que exhiben sobrepotenciales más bajos.
• Se identificó Ni_0.62Fe_0.23Ce_0.15O como el catalizador más prometedor, exhibiendo un sobrepotencial de 260 mV a 10 mA/cm².
• Los cálculos de DFT revelaron que el dopaje con Fe y Ce reduce la banda prohibida y mejora la conductividad electrónica y la cinética, lo que reduce la barrera energética de la OER.

Conclusiones:

• La estrategia sinérgica de selección guiada por ML, validación experimental y análisis DFT acelera el descubrimiento de catalizadores.
• El enfoque RFR-GA desarrollado es eficaz para el diseño racional de H-TMO para OER.
• NiFeCeO demuestra un excelente rendimiento de OER, lo que resalta el potencial del dopaje optimizado con heteroátomos.