Descifrando Descriptores Clave para Relaciones de Escalado en Aglomerados de Pt_n Soportados en Grafeno Mediante...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales; Electroquímica; Química Computacional

Sus antecedentes:

• Los aglomerados subnanométricos son electrocatalizadores prometedores, pero su complejo comportamiento desafía la evaluación de la actividad.
• Los aglomerados subnanométricos de platino (Pt) ofrecen una utilización eficiente de metales nobles y alta actividad para reacciones electroquímicas.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un marco de aprendizaje automático (ML) para evaluar la actividad electrocatalítica dependiente del tamaño.
• Investigar la reacción de reducción de oxígeno (RRO) utilizando aglomerados subnanométricos de Pt_n (n = 7–13) soportados en grafeno.

Principales métodos:

• Se utilizaron descriptores no ab initio para entrenar un modelo de ML.
• Se realizó una cuantificación de la incertidumbre impulsada por características para analizar el comportamiento catalítico.
• Se derivaron redes de reacción para comprender los pasos determinantes de la velocidad y la saturación del sitio de unión.

Principales resultados:

• El modelo de ML predice con precisión las energías de adsorción de los intermedios de la RRO.
• Se identificaron descriptores geométricos clave que rompen las relaciones de escalado en aglomerados subnanométricos.
• Se descubrieron la dinámica del catalizador y la evolución estructural en soportes bajo condiciones de RRO.

Conclusiones:

• Se proporcionó una comprensión atomística de la dinámica fluxional y la evolución estructural de los aglomerados subnanométricos en soportes.
• Se ofrecieron directrices para el diseño racional de electrocatalizadores eficientes para celdas de combustible.
• Se destacó la importancia de la representación del conjunto y la actividad catalítica irregular en regímenes subnanométricos.