Flujos de trabajo de ML para la selección de propiedades relevantes para la degradación de productos químicos eternos

Área de la Ciencia:

• Química Ambiental
• Química Computacional
• Ciencia de Materiales

Sus antecedentes:

• Las sustancias per- y polifluoroalquiladas (PFAS) son contaminantes ambientales persistentes que requieren estrategias de remediación novedosas.
• La extensa diversidad química de los PFAS dificulta los métodos tradicionales para identificar propiedades moleculares relevantes para la degradación.
• La predicción precisa de las energías de disociación de enlaces, la polarizabilidad y la estabilidad termodinámica es esencial para el diseño racional de la degradación de PFAS.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar modelos de aprendizaje automático (ML) informados por la física para predecir propiedades moleculares clave de PFAS relevantes para la degradación.
• Establecer relaciones sólidas entre estructura y propiedad que vinculen las características moleculares con las características de degradación.
• Permitir la selección rápida y de alto rendimiento de PFAS para esfuerzos de remediación.

Principales métodos:

• Se utilizaron características informadas espacialmente (patrones de densidad electrónica 3D) para propiedades globales (polarizabilidad, estabilidad) a través del Análisis de Componentes Principales (PCA) y la Regresión de Procesos Gaussianos (GPR).
• Se emplearon características topológicas (conectividad atómica) para propiedades locales (energías de disociación de enlaces) utilizando un esquema basado en grafos y el algoritmo Random Forest (RF).
• Se validó el rendimiento del modelo de ML en múltiples conjuntos de datos, logrando una alta precisión predictiva (R² ≈ 0.92 para polarizabilidad, R² ≈ 0.97 para entalpía, R² ≈ 0.87 para BDE).

Principales resultados:

• Se desarrollaron dos flujos de trabajo de ML distintos que demuestran sólidas capacidades predictivas para las propiedades de PFAS.
• Se establecieron relaciones cuantitativas sólidas entre estructura y propiedad (QSPR) para PFAS.
• Se logró una alta precisión predictiva para la polarizabilidad, la estabilidad termodinámica (entalpía) y las energías de disociación de enlaces.

Conclusiones:

• Los modelos de ML informados por la física ofrecen un enfoque poderoso para predecir propiedades de PFAS relevantes para la degradación.
• Estos modelos facilitan la selección y priorización rápidas de moléculas y motivos de enlace de PFAS candidatos para la remediación.
• Proporciona una capacidad fundamental para acelerar el desarrollo de tecnologías efectivas de remediación de PFAS.