Ruptura del Compromiso ORR mediante Conversión Piridínica de Fe-N4 Guiada por Mg

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales
• Electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los sitios de Fe de átomo único coordinados por nitrógeno pirrólico (Fe-N_pirr-C) muestran alta actividad para la reacción de reducción de oxígeno (ORR).
• Estos catalizadores Fe-N_pirr-C son propensos a la desactivación por desmetalización, lo que limita su aplicación práctica.
• El desarrollo de electrocatalizadores ORR estables y activos es crucial para tecnologías de conversión de energía como las pilas de combustible y las baterías de metal-aire.

Objetivo del estudio:

• Superar la desactivación inducida por desmetalización de los catalizadores Fe-N_pirr-C.
• Mejorar la actividad y durabilidad de los electrocatalizadores de hierro de átomo único.
• Desarrollar una estrategia general de ingeniería de coordinación para electrocatalizadores Fe-N-C.

Principales métodos:

• Se empleó una estrategia de plantilla sacrificial asistida por Mg.
• Se logró una reconstrucción precisa de la coordinación Fe-N₄.
• Se indujo la conversión parcial de ligandos de N pirrólico a N piridínico.

Principales resultados:

• El catalizador Fe(Mg)-N-C(1) resultante exhibió un potencial excepcional de media onda de ORR (E_1/2) de 0.91 V.
• El catalizador demostró una durabilidad sobresaliente, reteniendo el 95.2% de su corriente inicial después de 55 horas.
• Se logró una operación estable de más de 530 horas en baterías de Zn-aire con una densidad de potencia máxima de 271 mW cm^-2.

Conclusiones:

• El enriquecimiento de sitios Fe-N₄ coordinados con N piridínico mejora la actividad de ORR y suprime la desmetalización.
• La estrategia asistida por Mg unifica eficazmente la actividad y la estabilidad en los electrocatalizadores Fe-N-C.
• Este enfoque ofrece una vía prometedora para el diseño de electrocatalizadores de próxima generación para aplicaciones energéticas.