Predecir los cambios de RMN P en bases de datos heterogéneas a gran escala por DFT de fase gaseosa: impacto de los...

Área de la Ciencia:

• Química computacional es la química computacional.
• La espectroscopia es una técnica de espectroscopia.
• Ciencia de datos Ciencia de datos.

Sus antecedentes:

• La base de datos Ilm-NMR-P31 contiene datos experimentales de RMN P.
• La ampliación de este conjunto de datos con información teórica puede mejorar su utilidad.
• Los modelos de aprendizaje automático (ML) requieren datos completos y precisos para el desarrollo.

Objetivo del estudio:

• Para enriquecer el conjunto de datos Ilm-NMR-P31 con cambios químicos y geometrías moleculares derivados químicamente cuánticos.
• Para evaluar la precisión de los métodos computacionales para predecir los cambios de P RMN.
• Facilitar el desarrollo de modelos avanzados de ML para elucidación de estructuras.

Principales métodos:

• Se utilizaron cálculos de la Teoría Funcional de Densidad (DFT) en los niveles BLYP y B3LYP.
• Se optimizaron las geometrías moleculares y se calcularon los desplazamientos químicos ³¹P para 10.007 compuestos de fósforo.
• Se investigó el muestreo conformal y los modelos implícitos de disolvente para mejorar la precisión.

Principales resultados:

• Se creó un conjunto de datos híbrido que combina datos experimentales y cuántico-químicos.
• El error cuadrado de la raíz media (RMSE) para los turnos calculados fue de 30,82 ppm (vacío) y mejoró a 29,37 ppm con muestreo conforme.
• El funcional B3LYP demostró una precisión suficiente y una amplia aplicabilidad para la predicción de desplazamiento de RMN de rutina.

Conclusiones:

• El enriquecimiento cuántico-químico de los datos de RMN mejora significativamente los conjuntos de datos experimentales.
• El muestreo conformacional es crucial para mejorar la precisión de los cambios de RMN predichos.
• El funcional B3LYP es una opción confiable para la predicción de desplazamiento de RMN P a gran escala, apoyando aplicaciones de ML.