Impacto compositivo y estructural en la actividad de reacción de la evolución del hidrógeno a través de soluciones...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los materiales Ciencia de los materiales.
• La electroquímica es electroquímica.
• La catálisis por catálisis.

Sus antecedentes:

• Las soluciones sólidas composicionalmente complejas (CCSS), también conocidas como aleaciones de alta entropía (HEAs), están surgiendo como plataformas avanzadas de electrocatalizadores.
• Comprender la intrincada relación entre la composición de la superficie, la estructura cristalina y el rendimiento catalítico en CCSS para la reacción de evolución del hidrógeno (HER) es crucial, pero sigue siendo un desafío.

Objetivo del estudio:

• Investigar las relaciones estructura-composición-actividad en películas delgadas CCSS basadas en metales nobles para HER.
• Para aclarar el papel de la segregación superficial en la modulación de la actividad catalítica de los electrocatalizadores CCSS.

Principales métodos:

• Preparación de tres bibliotecas de materiales de película delgada CCSS basadas en metales nobles utilizando pulverización combinatoria de magnetrones.
• Caracterización de alto rendimiento que incluye difracción de rayos X (XRD), espectroscopia de rayos X dispersiva de energía (EDX) y espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS).
• Evaluación electroquímica utilizando microscopía de células electroquímicas de barrido de largo alcance (SECCM) y análisis de datos correlativos con regresión de proceso de Gauss.

Principales resultados:

• La segregación superficial, impulsada por las diferencias de energía superficial, altera significativamente la composición superficial y la distribución de los sitios activos.
• La composición CCSS más activa para HER fue identificada como Ir₁₀Pd₁₅Pt₄₆Rh₁₂Ru₁₇, con una composición de superficie correspondiente de Ir₆Pd₁₇Pt₅₀Rh₁₁Ru₁₆.
• Las tendencias de reacción de la evolución del hidrógeno están influenciadas tanto por las actividades elementales intrínsecas como por los efectos sinérgicos significativos entre los elementos constituyentes.

Conclusiones:

• La segregación superficial juega un papel crítico en la determinación del rendimiento HER de los electrocatalizadores CCSS.
• El estudio proporciona información directa sobre las complejas relaciones de composición, estructura y actividad que rigen los electrocatalizadores CCSS.
• Los hallazgos allanan el camino para el diseño racional de electrocatalizadores CCSS avanzados mediante el control de la segregación superficial y el aprovechamiento de los efectos sinérgicos.