Un marco de teoría multiescala predice la actividad dependiente del tamaño y el orden en catalizadores de reacción de...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de Materiales
• Química Física
• Química Computacional

Sus antecedentes:

• La optimización de nanocatalizadores de aleación a base de platino para la reacción de reducción de oxígeno (ORR) es crucial para la catálisis.
• Es esencial comprender la influencia de la composición, el tamaño y el ordenamiento atómico en la actividad y durabilidad de la ORR.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un marco teórico multiescala para predecir la evolución estructural y la actividad ORR de los nanocatalizadores de aleación Pt-Cu.
• Investigar el impacto del tamaño de las nanopartículas y el ordenamiento atómico en el rendimiento catalítico en condiciones ácidas.

Principales métodos:

• Integración de teoría de funcionales de densidad (DFT), expansiones de clúster aceleradas por aprendizaje automático y simulaciones cinéticas/Monte Carlo de Metropolis.
• Modelado de nanopartículas octaédricas de Pt-Cu (4-10 nm) para capturar la complejidad configuracional.
• Predicción de la evolución estructural y la actividad ORR basada en cálculos teóricos.

Principales resultados:

• Las nanopartículas desordenadas de Pt_0.85Cu_0.15 logran una actividad de masa óptima cerca de los 5 nm y una meseta de ~6 nm.
• La actividad catalítica está impulsada por una alta densidad de sitios de terraza Pt(111) en nanopartículas desordenadas.
• Se identificó un cruce de rendimiento dependiente del tamaño entre partículas ordenadas y desordenadas de Pt-Cu, influenciado por el ordenamiento subsuperficial y las energías de unión de *OH.

Conclusiones:

• Se proporcionaron información mecanicista sobre las relaciones estructura-actividad de los nanocatalizadores de aleación Pt-Cu.
• Se propusieron estrategias de diseño para mejorar la eficiencia catalítica adaptando las estructuras superficiales y subsuperficiales.
• El estudio destaca la importancia del ordenamiento atómico y el tamaño de las nanopartículas para el rendimiento de la ORR.