Diseño racional del potencial iónico para adaptar el rendimiento electrocatalítico para la ORR del electrodo tipo...

Área de la Ciencia:

• Ciencia de los materiales
• Catálisis
• Electroquímica

Sus antecedentes:

• Los mecanismos catalíticos en las perovskitas de alta entropía no se comprenden completamente, particularmente la influencia de los radios de los elementos del sitio A en los centros catalíticos del sitio B.
• Es crucial investigar cómo los entornos polares locales y los potenciales iónicos de los cationes del sitio A modulan la unión del sitio catalítico y el comportamiento electrocatalítico.

Objetivo del estudio:

• Elucidar la relación entre las propiedades de los cationes del sitio A y el rendimiento electrocatalítico de los óxidos de perovskita de entropía media.
• Diseñar y sintetizar nuevos materiales de perovskita para aplicaciones bifuncionales en conversión y almacenamiento de energía.

Principales métodos:

• Síntesis de óxidos de perovskita de entropía media (La_0.2Pr_0.2Nd_0.2Sm_0.2M_0.2)₂NiO₄ (M = Ca, Sr, Ba) utilizando potenciales iónicos diferenciales.
• Caracterización electroquímica que incluye resistencia a la polarización, rendimiento de la celda de combustible y rendimiento de la electrólisis a temperaturas elevadas.
• Análisis de la segregación superficial y la resistencia al CO2 para evaluar la estabilidad del material.

Principales resultados:

• (La_0.2Pr_0.2Nd_0.2Sm_0.2Ba_0.2)₂NiO₄ (LPNSBNO) demostró una baja resistencia a la polarización (0.29 Ω cm² a 700 °C) y una alta densidad de potencia (0.82 W cm^-2) en modo de celda de combustible.
• LPNSBNO logró una densidad de corriente de 0.58 A cm^-2 en modo electrolizador a 1.3 V y 700 °C.
• El LPNSBNO mejorado por entropía exhibió una resistencia superior al CO2 en comparación con Nd_1.6Ba_0.4NiO₄ debido a una segregación superficial de Ba²⁺ más débil.

Conclusiones:

• La modificación sistemática de los cationes del sitio A modula eficazmente la fuerza del enlace metal-oxígeno del sitio B y la energía del centro de la banda d, lo que influye en la actividad electrocatalítica.
• LPNSBNO muestra una promesa significativa como catalizador bifuncional tanto para la generación de energía (celda de combustible) como para el almacenamiento (electrólisis).
• El estudio destaca el potencial de las perovskitas de entropía media a medida para aplicaciones electroquímicas robustas y eficientes.