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Updated: Feb 24, 2026

HKUST-1 as a Heterogeneous Catalyst for the Synthesis of Vanillin

HKUST-1 as a Heterogeneous Catalyst for the Synthesis of Vanillin

Published on: July 23, 2016

Ensamblajes de vanadio dirigidos por hidrazona de nicotinilo: isomería metalosupramolecular, polimorfismo y

Edi Topić¹, Josipa Sarjanović¹, Dino Kuzman¹

¹University of Zagreb, Faculty of Science, Department of Chemistry, Horvatovac 102a, 10000 Zagreb, Croatia. visnja.vrdoljak@chem.pmf.hr.

Dalton transactions (Cambridge, England : 2003)

|February 23, 2026

Resumen

Este estudio explora ensamblajes de vanadio, encontrando que se forman selectivamente metalociclos tetraméricos y polímeros 1D. La estructura del catalizador y la longitud del ligando influyen en la oxidación catalítica de alcoholes de bencilo, revelando una compensación entre actividad y selectividad.

Área de la Ciencia:

Química de Coordinación
Ciencia de Materiales
Catálisis

Sus antecedentes:

Los ensamblajes de vanadio exhiben estructuras diversas, incluidos metalociclos tetraméricos y polímeros 1D.
La formación de estas estructuras está influenciada por las condiciones de reacción y los ligandos alcóxido auxiliares.
Se observan polimorfismo estructural y transformaciones de fase dependientes de la temperatura.

Objetivo del estudio:

Investigar sistemáticamente el panorama estructural de los ensamblajes de vanadio dirigidos por coordinación.
Comprender los factores que rigen la formación selectiva de metalociclos tetraméricos y polímeros 1D.
Explorar la actividad catalítica y la selectividad de estos ensamblajes de vanadio en reacciones de oxidación.

Principales métodos:

Síntesis sistemática y caracterización estructural de ensamblajes de vanadio con ligandos alcóxido variables (R = CnH2n+1, n = 1-5).
Clasificación de los ensamblajes según la orientación de la porción de piridilo (Tipo I: syn/anti, Tipo II: anti, Tipo III: syn).
Cálculos cuántico-químicos para determinar la estabilidad termodinámica y análisis DFT.
Oxidación catalítica de alcoholes de bencilo sustituidos utilizando hidroperóxido de tert-butilo (TBHP).

Principales resultados:

Se observó la formación selectiva de especies tetraméricas [VO(VanNH)(OR)]4 y poliméricas 1D [VO(VanNH)(OR)]n.
Se identificaron tres tipos estructurales distintos (I, II, III) basados en los arreglos de piridilo.
Los polímeros alternos syn/anti son los más estables termodinámicamente; los ligandos alcoxi más largos favorecen los polímeros ricos en anti.
Los complejos tetranucleares muestran alta selectividad inicial para aldehídos; los polímeros logran una mayor conversión general en la oxidación catalítica.
Se identificó una transformación de fase reversible dependiente de la temperatura.

Conclusiones:

La diversidad estructural en los ensamblajes de vanadio surge de la interacción de efectos electrónicos, estéricos y de empaquetamiento cristalino.
La nuclearidad del catalizador y la longitud del ligando alcóxido modulan significativamente la actividad catalítica y la selectividad en las reacciones de oxidación.
Existe una compensación fundamental entre la actividad catalítica y la selectividad, lo que ofrece principios de diseño para catalizadores de vanadio sintonizables.

Palabras clave:

ensamblajes de vanadio hidrazona de nicotinilo metalociclos polímeros 1D oxidación catalítica polimorfismo isomería metalosupramolecular

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