タンパク質の埋もれた酸化還元センターにプロトン転送のための原子的に定義されたメカニズム

科学分野:

• バイオケミストリー バイオケミストリー
• 分子生物学は分子生物学である.
• バイオエネルギー学 バイオエネルギー学

背景:

• ケミオスモティック理論は,膜を横切る陽子グラデーションによるエネルギー生成を説明する.
• 膜を横断する酵素,または陽子ポンプは,これらのグラデーションを作成する鍵です.
• タンパク質を通しての陽子輸送の分子機構を理解することは,重要な科学的関心事である.

研究 の 目的:

• タンパク質における電子結合型陽子伝達の原子レベルのメカニズムを解明する.
• プロトンの移動を促進する特定のアミノ酸の役割を調査する.
• レドックス駆動型陽子ポンプ酵素における陽子伝達群の要件を定義する.

主な方法:

• タンパク質フィルム・ボルタメトリー・ファストスキャンのプロテインフィルム・ボルタメトリー
• 高解像度クリスタルグラフィー
• サイト・ディレクテッド・ミュータゲネシス (Site-directed mutagenesis) とは
• 分子ダイナミクスシミュレーション

主要な成果:

• 単一の長距離電子結合型陽子伝送機構が原子解像度で明らかにされました.
• Azotobacter vinelandii ferredoxin Iでは,陽子の吸収は鉄硫黄のクラスタの減少と結合し,再酸化に放出されます.
• プロトン伝達は,単一のアミノ酸 (Asp 15) の位置とpKに対して非常に敏感であり,これはプロトン伝達物として作用する.

結論:

• 陽子の配送は,アスパルテート残留物のサイドチェーンのダイナミックな動きによって促進されます.
• アスパルテート残基のpKは,鉄硫黄集の静電電荷によって調節される.
• 本研究は,陽子ポンプ酵素における陽子伝達機能の重要な構造的,動的,エネルギー的要因を定義する.