半導体炭素ナノチューブにおけるトリプレット状態の初期時間領域研究: システム間交差,光時間,線幅
Bradley F Habenicht1, Oleg V Prezhdo
1Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee 37830, United States.
Journal of the American Chemical Society
|September 13, 2012
まとめ
(6,4) 炭素ナノチューブ (CNT) のシステム間交差 (ISC) は,スピン-軌道相互作用によって駆動され,ピコ秒以内に発生します. このプロセスはエネルギー損失に寄与し,半導体CNTにおける光発光量子収量に影響を与えます.
科学分野:
- * 計算物理と化学
- * 炭素ナノチューブの材料科学
背景:
- * 最近の実験では,炭素ナノチューブ (CNT) の興奮電子状態の重要性を強調しています.
- * システム間交差 (ISC) を含むエネルギー伝送経路の理解は,CNTの光電子特性を最適化するために極めて重要です.
研究 の 目的:
- * (6,4) 炭素ナノチューブ (CNTs) の刺激されたシングレットおよびトリプレット状態のダイナミクスを調査する.
- * システム間交差 (ISC) プロセスを,最初の刺激されたシングレット状態 (S(1) からトリプル状態 (T(1) に,そしてその後のリラックスにシミュレートします.
- *これらのプロセスにおける非アディアバティック (NA) 電子-フォノンとスピン-軌道 (SO) 相互作用の役割を明らかにする.
主な方法:
- * アブイニシオタイムドメイン密度関数理論における非アディアバティック (NA) 分子ダイナミクスを利用した.
- *同時に組み込まれたNA電子-フォノンとスピン軌道 (SO) 相互作用.
- * シミュレーションにトリプル状態を含むための高度な理論的方法.
主要な成果:
- *計算されたS(1)-T(1) ISCは10ピコ秒以内に発生し,実験結果と一致しています.
- * 室温で予測される均質の光線幅は約10 meV.
- * NAの相互作用ではなく,SOの相互作用が,ISCの変動率が低いため,ISC率を制限することを決定しました.
結論:
- * システム間交差 (ISC) は (6,4) CNTsにおける興奮状態の非放射性崩壊の重要な要因である.
- * ISCで散らばったエネルギーは,高周波光学フォノンに転送されます.
- *ISCは,半導体CNTにおける光発光量子収量低下に貢献する.
