三重のPdGa表面における小炭化水素の吸収:選択的水素化への道

Jan Prinz¹, Carlo A Pignedoli, Quirin S Stöckl

¹Nanotech@surfaces Laboratory and †Nanoscale Materials Science, Empa. Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology , Ueberlandstrasse 129, 8600 Dübendorf, Switzerland.

Journal of the American Chemical Society

|July 29, 2014

まとめ

PdGaの金属間化合物は,選択的異質な触媒として有望であることが示されています. 彼らの独特な表面構造はアセチレン水素化に影響し,Pdアンサンブル幾何学は,触媒設計のための反応物の吸収と反応エネルギーに影響します.

科学分野:

マテリアルサイエンス材料科学
表面化学について
カタリシスカタリシスカタリシス

背景:

インターメタル化合物は,異質な触媒の安定性と選択性を提供します.
アセチレン (C2H2) をエチレン (C2H4) に選択的に水素化することは,化学合成において極めて重要です.

研究の目的:

PdGa (111) と (-1-1-1) 表面を選択性アセチレン水素化のモデル触媒として調査する.
固有のPdアンサンブル構造が吸収と反応経路に及ぼす影響を決定する.

主な方法:

スキャントンネル顕微鏡 (STM) による表面画像撮影.
吸附研究のための温度プログラムされた脱吸収 (TPD).
電子構造と反応経路シミュレーションのためのAb initioモデリングと密度関数理論 (DFT).

主要な成果:

PdGaの表面には,単原子と三原子のPd集合が孤立している.
最上位のPd原子は,H2,C2H2,C2H4.4のアドソープションサイトとして好ましい.
C2H2の吸収エネルギーと構成は,C2H4とH2.2とは異なり,Pdアンサンブル構造に敏感です.
反応物質の接近のステリック効果は,Pdサイト分離による反応エネルギーに影響します.

結論:

PdGaの金属間表面は,選択的水素化に影響を与える明確な活性部位を提供します.
Pdアンサンブル幾何学を理解することは,高度な水素化触媒の設計の鍵です.
この研究は,触媒設計に関連するPdオントップ対空洞部位結合特性についての洞察を提供します.

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