単一サイト触媒のモデルとしての単一分子シルオキサンフィルム
Michael W Martynowycz1, Bo Hu, Ivan Kuzmenko1
1Argonne National Laboratory , Lemont, Illinois 60439, United States.
Journal of the American Chemical Society
|September 7, 2016
まとめ
オクタデシルトリオキシシラン (OTOS) モノレイヤーは,シリカを支えるZn2+) 触媒のモデルとして機能する. サイクルトリマーはポリマーではなく OTOSフィルムを形成し 亜鉛イオンを結合して シングルサイト触媒を作ります
科学分野:
- 表面化学
- カタリシス
- 材料科学
背景:
- 構造的に定義された触媒種は,表面化学を理解するために不可欠です.
- シリカサポーターにおける触媒結合部位のインサイト特徴付けは困難です.
- オクタデシルトリオキシシラン (OTOS) モノレイヤーは,シリカを支えるZn2+) 触媒のモデルとして機能する.
研究 の 目的:
- オクタデシルトリオキシシラン (OTOS) から形成されたモノレイヤーの構造を明らかにする.
- 結合メカニズムとZn ((2+) イオンの位置をOTOSモデルシステム内で決定する.
- シリカ表面化学を研究するためのプラットフォームとしてOTOS単層の適性を調査する.
主な方法:
- 放牧インシデンスX線微分 (GIXD)
- X線反射率 (XR)
- X線光スペクトロスコーピー (XFS)
- 赤外線スペクトル
主要な成果:
- この分析は,OTOS膜のポリマー形成に関する以前の提案と矛盾している.
- OTMSの水解/凝縮は,6つ構成のシルオキサン環を持つサイクルトリマーの形成を好みます.
- テトラエドール[Zn ((NH3) 4)) ((2+)) イオンは,約2:1のステキオメトリック比でOTOSヒドロキシルグループと結合する.
- Zn ((2+) イオンは,OTOSトリマーのシルオキサンリングに高い親和性を示す.
結論:
- サイクルトリマーはポリマーではなく,OTOS単層構造を構成する.
- 6つのシロキサンリングは,単一サイトZn/SiO2触媒の結合部位として特定されています.
- OTOS単層は,シリカ表面化学とヒドロキシル媒介反応を研究するための貴重なプラットフォームを提供します.
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