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プロパンのメタテシスのために単一のシリカ表面に固定された,よく定義された高活性バイメタリックW/Ti前触媒の発見

Manoja K Samantaray ¹, Santosh Kavitake ¹, Natalia Morlanés ¹

⁰King Abdullah University of Science and Technology, KAUST Catalysis Center (KCC) , Thuwal 23955-6900, Saudi Arabia.

Journal of the American Chemical Society +

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2017年2月11日

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まとめ

硫黄とチタンを使った新しい二金属前触媒は,プロパンメタテシスを著しく強化します. 金属間のこの協力性は高い活性を達成し,アルカンの転化触媒における画期的な進歩を示しています.

科学分野

有機金属化学
キャタリシス
材料科学

背景

アルケンの転化のための効率的な触媒の開発は,化学的変換に不可欠です.
トングステンとタイタニウム複合体は触媒として知られていますが,しばしば高温が必要です.
明確に定義されたバイメタリックシステムは,触媒性能を向上させる可能性を秘めています.

研究の目的

プロパンメタテシスのための明確に定義された二金属前触媒を合成し,特徴づけること.
トングステンとチタンの間の協力効果を触媒で調査する.
表面有機金属化学 (SOMC) アプローチの有効性を証明する.

主な方法

W ((Me) 6とTiNp4のオーガノメタリック複合体を脱水したシリカ基板に順番に固定する.
1H-1H複数量子NMRを含む高度な表面有機金属化学 (SOMC) 技術を用いた特徴付け.
150 °Cのフローリアクターを用いてプロパンメタテシスの触媒活性の評価.

主要な成果

よく定義されたバイメタリック前触媒 [Si-O-) W(Me) 5(Si-O-) Ti(Np) 3が成功して合成された.
NMRデータではトングステンとチタンの種が密接に結びついていることが確認されました
バイメタリック前触媒は,モノメタリックワングレン触媒 (TON = 98) に比べて,かなり高い回転率を示した.

結論

強化された活動は,チタンとボルンガムの協力関係に起因し,TiはC-H活性化,Wはオレフィン転移に関与している可能性が高い.
プロパンメタテシスにおける高触媒性能の達成には,TiとWの接近が不可欠である.
この研究は,適度な温度でプロパンメタテシスの高い活性を達成するSOMCで準備された明確に定義されたバイメタリックシステムの最初の報告です.

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