ゼオライトHZSM-5における複数の酸性プロトンの直接検出
Kuizhi Chen1, Maryam Abdolrhamani1, Eric Sheets1
1Department of Chemistry, Oklahoma State University , Stillwater, Oklahoma 74078, United States.
Journal of the American Chemical Society
|December 7, 2017
まとめ
ゼオライトHZSM-5は 複数の反応部位を持ち かつて考えられていたように 反応部位は"つではありません 新しい研究により,ゼオライト触媒の伝統的な見解に異議を唱える2つの追加のプロトン種が発見されました.
科学分野:
- 異質な触媒
- 材料科学
- 固体化学
背景:
- ゼオライト,特にHZSM-5は重要な産業用触媒です.
- 伝統的な理解では,ゼオライトに単一のタイプのブロンステッド酸がある.
- HZSM-5を含むMFIゼオライト族は,複雑な触媒特性を持っています.
研究 の 目的:
- HZSM-5の全ての反応性プロトン種を直接観察し,特徴づけること.
- ゼオライトの単一の活性部位という 確立された見解に異議を唱えるためだ
- 格子外アルミニウムヒドロキシル群の反応性を調査する.
主な方法:
- 固体核磁気共振 (NMR) スペクトロスコーピーは,1Dと2Dの交換NMRを含む.
- アルカン炭化水素反応剤による水素-デュテリウム (H/D) 交換実験.
- 合成後の化学処理によりゼオライトの性質が変化する.
主要な成果:
- 室温のH/D交換を受けているHZSM-5の2つの追加のプロトン種を特定しました.
- 12〜15ppmのH化学シフトを持つ新型陽子種を特徴付け,格子外アルミノール種に属している.
- ブロンステッド部位,超格子Al-OH種,およびアルカン反応剤の間の直接的な陽子交換が実証された.
- 以前に反応しない格子外アルミニウムヒドロキシル群が反応していることが示された.
結論:
- HZSM-5は,伝統的なブロンステッド酸部位を超えて複数のタイプの反応性陽子部位を有しています.
- 格子外アルミノール種とそのヒドロキシル群は触媒活性に大きく貢献する.
- これらの複数の部位を理解することは ゼオライト触媒の性能を最適化するための鍵です
