トライコーディネートされたフレーム外アルミの起源と構造的特徴
Xianfeng Yi1,2, Kangyu Liu3, Wei Chen1,2
1State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics, National Center for Magnetic Resonance in Wuhan, Key Laboratory of Magnetic Resonance in Biological Systems, Wuhan Institute of Physics and Mathematics , Chinese Academy of Sciences , Wuhan 430071 , P. R. China.
Journal of the American Chemical Society
|August 3, 2018
まとめ
合成後の脱光はゼオライト触媒を強化する この研究では,高度なNMRとDFTを用いて難解な三協調型枠外アルミニウム (EFAL) 種を特定し,その起源と触媒に不可欠な強いルイス酸性を明らかにした.
科学分野:
- カタリシス
- 材料科学
- 固体化学
背景:
- 合成後の脱光は,酸化と安定性を高めることでゼオライト触媒の性能を改善する鍵です.
- 従来の固体核磁気共振 (SSNMR) は,非発光ゼオライトで特定の三協調型枠外アルミニウム (EFAL) 種を検出するのに苦労しています.
- これらの検出不可能な種は,水素結合の欠如によりユニークな性質を持っています.
研究 の 目的:
- 脱光されたHYゼオライトの難解な三協調EFAL-Al3+種を特定し,特徴づけること.
- これらの種の起源,細かい構造,位置を明らかにする.
- グルコースイソメリゼーションのような反応における触媒性能を確認するためです.
主な方法:
- 組み合わせた密度関数理論 (DFT) の計算と実験的な31P SSNMR.
- SSNMR分析のための探査分子としてトリメチルフォスフィン (TMP) を利用した.
- ブロンステッドとルイス酸の場所の空間的近接と相乗効果を調査した.
主要な成果:
- トライコーディネートされたEFAL-Al3+種の起源,細部構造,位置を証明しました.
- ブロンステッドと様々なルイス酸の場所の間の空間的近接と相乗効果を特定した.
- EFAL-Al3+種は隣接するブレンステッド酸の場所から発生し,非常に強いルイス酸性を表しています.
結論:
- トライコーディネートされたEFAL-Al3+種は,光解消時にブロンステッド酸部位を犠牲にして形成される.
- これらの種は超強いルイス酸性を持ち,触媒活動に大きく貢献します.
- この研究は,これらの種のグルコースイソメリゼーション反応における優れた性能を確認した.
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