H₂ 支持されたAuナノ粒子の触媒に対する酸化:金属サポートインターフェイスでの異型H₂活性化の証拠

科学分野:

• 異質な触媒
• 表面科学
• コンピュータ化学

背景:

• メタル・サポーター・インターフェース (MSI) の水は,触媒反応に大きな影響を与える.
• CO優先酸化 (CO PrOx) のようなプロセスを最適化するには,水の役割を理解することが不可欠です.

研究 の 目的:

• Au/TiO2とAu/Al2O3の触媒の上に水の存在下でのH2酸化運動を調査する.
• MSIでのH2活性化のメカニズムを解明する.

主な方法:

• H2酸化の実験的運動研究
• 支持されたAu nanorodモデルを使用して,密度関数理論 (DFT) の計算.
• デュテラートされたAu/TiO2の赤外線スペクトロスコピーの実験

主要な成果:

• H2の活性化は,ヘテロリート解離によってMSIで急速に発生し,Auにヒドリドとサポートに陽子を形成します.
• 弱吸収された水は,MSIの部位を遮断することで,重要な阻害剤として作用する.
• H2活性化運動は,従来の分離化学吸収モデルから逸脱する.

結論:

• MSIにおける新しい異解性H2活性化メカニズムが提案され,実験データと計算データによって支持されています.
• 陽子媒介の経路が優勢で,伝統的なブロンステッド・エヴァンス・ポランニーの関係が変化する.
• このメカニズムは,水の抑制作用とCO PrOx触媒における有益な役割を説明する.