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ジオメトリカル・コンパイルド・ディジレンで λ 4 座標の Si II 原子

  • 0Metalorganics and Inorganic Materials, Department of Chemistry , Technische Universität Berlin , Straße des 17. Juni 135, Sekr. C2 , 10623 Berlin , Germany.
Journal of the American Chemical Society +

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2018年12月1日

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2018年12月1日

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まとめ

この要約は機械生成です。

研究者は,記録的なSiSi結合長さのハイパーコーディネートディジレンを合成しました. この分子はダイナミックなSiSi結合行動と二価反応性を示し,ディセリンとビセリンの両方として作用する.

科学分野

  • オルガノシリコン化学
  • 無機化学
  • 材料科学

背景

  • ハイパーコーディネートシリコン化合物は,そのユニークな電子および構造特性のために重要な関心があります.
  • アルケンのシリコンアナログであるディシレンは,典型的には短いSiSi結合を持つ反応性がある種である.
  • 拡張されたSiSi距離などの異常な結合特性を持つディジレンの合成と特徴づけは,合成上の課題と機会を提示する.

研究 の 目的

  • 最も長いSiSi結合距離を報告した最初のハイパーコーディネートディジレンを合成し,特徴づけること.
  • この新しいジレンにおけるSiSi結合のダイナミックな振る舞いを調査する.
  • 合成された化合物の二価反応性をディジレンとビシリレンの両方として探求する.

主な方法

  • 新しい経路で5,6-ビス・アミディナト・シリエニル・アセナフテン (1) を合成する.
  • 分子構造とSiSi結合長さを決定するX線結晶学.
  • ダイナミックな振る舞いを研究するための可変温度核磁気共振 (NMR) スペクトロスコーピー.
  • 電子の性質と反応性を予測し理解するための量子化学計算
  • 様々な基質 (エチレン,ディフェニルアセチレン,ベンゾフェノン,Ni ((cod) 2)) との反応により,探査機が反応する.

主要な成果

  • 記録的なSiSi結合距離2.623(1) Åを持つ最初のハイパーコーディネートディジレンが合成され,特徴づけられた.
  • シリレン分子の間の空間的に強制された二重ダティブ相互作用が,長方形のSiSi結合の原因として特定された.
  • 変数温度のNMRスペクトロスコピーは,量子化学の予測と一致するSiSi結合のダイナミックな収縮と伸縮を確認した.
  • 化合物1は,アルケンとアルキンとの [2+2]サイクル添加産物と,Ni (コド) 2とのビス (シリレン) Ni (0) 複合体の形成を示した.

結論

  • 前例のない長いSiSi結合を持つハイパーコーディネートディジレンの合成が成功し,シリコン化学の新たな可能性を示しています.
  • 観測されたダイナミックなSiSi結合は,電子相互作用がシリコン-シリコン結合に及ぼす影響を強調している.
  • 化合物1の二価反応性により,ジセレンとビシセレンの前駆体として作用する様々な化学的変異に用いられる.

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 Coordination Number 
Molecular Geometry
Example


2
linear
   [Ag(NH3)2]+   


3
trigonal planar
[Cu(CN)3]2−


4
  tetrahedral(d0 or d10), low...

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