リガンド軸調整によるFe-ポルフィリンベースの金属有機フレームワークにおけるアクティブサイト変調:電解と電荷輸送運動の加速
Itamar Liberman1, Ran Shimoni1, Raya Ifraemov1
1Department of Chemistry and Ilse Katz Institute for Nanoscale Science and Technology , Ben-Gurion University of the Negev , Beer-Sheva 8410501 , Israel.
Journal of the American Chemical Society
|January 9, 2020
まとめ
研究者らは人工太陽光燃料の生成に 合わせた金属有機フレームワーク (MOF) を開発しました 酸化還元反応 (ORR) のための電解活性を増強したリガンドで鉄ポルフィリン活性部位を改変する.
科学分野:
- 材料科学
- 電気化学
- カタリシス
背景:
- 人工太陽光燃料生成には,多数の触媒部位を電極に固定する必要があります.
- メタル・オーガニック・フレームワーク (MOF) は,エネルギー変換のための高濃度の電気化学的に活性な触媒を提供します.
- MOFの電気触媒に関する以前の研究は,アンカーされた活性部位の分子レベルでの調整を調査していなかった.
研究 の 目的:
- リガンド改変を用いたMOF付電触媒の分子レベル調整を調査する.
- エネルギー変換反応のためのMOFを搭載したFe-porphyrinsの電気触媒性能を向上させる.
主な方法:
- Fe-porphyrin活性部位で合成されたMOF.
- Fe-porphyrinsに軸協調を介して電子ドナーリガンドを導入した.
- 酸化還元伝導性と酸素還元反応 (ORR) の速度を評価するために電気化学的特徴づけを行った.
主要な成果:
- Fe-porphyrinsへのリガンドの軸性調整は,電子特性を大幅に変化させた.
- レドックスベースのMOF伝導率とORR電解の増加が観察されました.
- 電気化学の研究は,MOF内の陽子結合電子移転反応の速度を制限する要因はレドックスホッピングだけではないことを示した.
結論:
- リガンド調整によるMOF活性部位の分子レベル調整は,電気触媒性能を高めるための実行可能な戦略です.
- 電子触媒MOFの将来の改善は,陽子関連化学ステップと質量輸送運動を含む,酸化還元跳び以外の要因を考慮する必要があります.
- MOFベースの電触媒の最適化には,電子特性,化学動力学,質量輸送に関する総合的なアプローチが必要です.
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