非有機ハリド二重ペロフスキット 亜格子混合によって調節された光電子特性

科学分野:

• 材料科学
• 固体物理学
• コンピュータ化学

背景:

• 完全無機ハリド二重ペロブスキットは,鉛ベースのハイブリッドペロブスキットに対して,光電子機器のための安定した,より毒性の低い代替品を提供します.
• 望ましい光電子特性を持つ新しい材料を開発するには,効率的なスクリーニングと予測方法が必要です.

研究 の 目的:

• 安定性と光電子的適性のために,セシウム塩化物二重ペロブスキート (Cs2BB'Cl6) の大規模なデータベースを計算的にスクリーニングする.
• 非有毒で合成可能な二重ペロブスキット組成物を特定し,光電子アプリケーションのための最適な帯域のギャップを提供します.
• トリプルアルカリダブルペロフスキットの独特の光学特性と,その基礎にある電子構造を調査する.

主な方法:

• ペロブスキットの安定性を予測するための耐性因子 (τ) の統計的学習.
• 分解エンタルピーによる熱力学的安定性を評価するための第一原理の計算.
• バンドギャップ計算のためのハイブリッド密度関数理論 (HSE06).
• エクシトン結合エネルギー分析のためのGW-ベテ-サルペター方程式 (GW-BSE).

主要な成果:

• 903の初期セットから311の安定したCs2BB'Cl6化合物が特定された.
• 261の化合物は合成可能で,47は無毒で,適切な帯域の隙間 (1−3 eV) を有すると予測された.
• トリプルアルカリCs2[Alk]+[TM]3+Cl6化合物は,大きな調節可能なエクシトン結合エネルギーを含む驚くべき光学特性を有する.

結論:

• 相当数の安定した合成可能な全無機二重ペロブスキットは計算的に特定された.
• トリプルアルカリダブルペロブスキットは,調節可能な光学特性により,光電子学にとって有望な材料のクラスです.
• トリプルアルカリ化合物の亜格子混合から生じるユニークな電子構造は,望ましい光電子特性を可能にします.