高度還元型PKSシステムの再構成は,ダイアルキルベンゼン生物合成に6π-電循環が要求されていることを明らかにする
Jie Zhang1, Satoshi Yuzawa1, Wei Li Thong1
1Graduate School of Agricultural and Life Sciences, The University of Tokyo, 1-1-1 Yayoi, Bunkyo-ku, Tokyo 113-8657, Japan.
Journal of the American Chemical Society
|February 12, 2021
まとめ
研究者は稀なオダイアルキルベンゼンの生体合成を明らかにした. 彼らは in vitro で化合物1のバイオシンセシスを再構成し,エレクトロサイクラゼとチオエステラーゼのような酵素を含む新しい経路を明らかにしました.
科学分野:
- 生物化学
- 自然製品の生物合成
- 微生物の二次代謝
背景:
- O-ダイアルキルベンゼンの部分を持つ天然製品は,多様な生物活性を持っています.
- オディアルキルベンゼンの生物合成経路はほとんど不明である.
- ストレプトマイケスの種は生物活性二次代謝物の生産性がある.
研究 の 目的:
- Streptomyces spの化合物1と2の生物合成遺伝子クラスタ (BGC) を特定する. サンク60404
- 化合物の生合成を in vitro で再構成する.
- o-ダイアルキルベンゼン部分内の o-トリル群の生物合成経路を解明する.
主な方法:
- Streptomyces spの生物合成遺伝子クラスター (BGC) の識別 サンク60404
- 22種類の再結合酵素を用いた化合物のバイオシンセシスの in vitro 再構成.
- 疑似イソメラーゼ ("電循環酵素") とチオエステラーゼのような酵素を含む主要な酵素の酵素学的特徴.
- 関連するBGCにおける保存された遺伝子のバイオ情報分析.
主要な成果:
- 希少なオ-ダイアルキルベンゼンを含む化合物1と2のBGCが特定されました.
- 化合物1のバイオシンセシスの in vitro 再構成が成功しました.
- 独特のアシルキャリアタンパク質 (ACP),II型ポリケチド合成酵素 (PKS) システム,電循環酵素,およびチオエステラーゼのような酵素を含む新しい生物合成経路が確立されました.
- エレクトロサイクラゼは,分子内6π-エレクトロサイクライゼーションを容易にするために,中間物をイソメリゼーションすることが示された.
結論:
- この研究では,オ-ダイアルキルベンゼン内のオ-トリル群の生物合成経路が確立されました.
- 電気サイクラゼとチオエステラゼのような酵素を伴う提案されたメカニズムは,この部分の形成に関する新しい洞察を提供します.
- 保存された重要な遺伝子は,この生物合成戦略がオジアルキルベンゼンの生成に自然界で一般的であることを示唆している.
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