Au (I) -SR複合体から移行サイズのナノクラスターへの核化のプロセスを解明する

Qinzhen Li^1,2, Baoyu Huang³, Sha Yang¹

¹Department of Chemistry and Centre for Atomic Engineering of Advanced Materials, Anhui Province Key Laboratory of Chemistry for Inorganic/Organic Hybrid Functionalized Materials and Institutes of Physical Science and Information Technology, Key Laboratory of Structure and Functional Regulation of Hybrid Materials of Ministry of Education, Anhui University, Hefei, Anhui 230601, China.

Journal of the American Chemical Society

|September 9, 2021

まとめ

研究者は精密に金ナノクラスタを合成し, オーガノメタリック複合体からの構造的進化を明らかにしましたこの研究は,原子対原子の移行をマッピングし,金ナノクラスター核化と電子特性を洞察します.

科学分野:

材料科学
ナノテクノロジー
コンピュータ化学

背景:

原子的に正確な高貴金属ナノクラスターは,凝縮物質の起源を理解するための基準として機能します.
ナノクラスターの構造的進化と核形成を理解するために,有機金属複合体からナノクラスターへの移行は極めて重要です.

研究の目的:

制御されたディフォスフィン媒介の上から下へのアプローチを使用して,移行サイズのゴールドナノクラスタを準備する.
オーガノメタリック複合体から金ナノクラスターまでの原子ごとに構造的な進化をマッピングする.
電子構造の変化を調査する

主な方法:

3つの新しい金ナノクラスタの合成: Au₁₃(SAdm) ₈(L⁴) ₂(BPh₄), Au₁₄(S-c-C₆H₁₁) ₁₀L⁴,および Au₁₆(S-c-C₆H₁₁) ₁₁L^Ph.
初期ナノクラスターの表面とカーネルの制御されたクリップ.
構造と電子特性を分析するための密度関数理論 (DFT) の計算.

主要な成果:

この研究は,Au₁₂(SR) ₁₂からAu₁₈(SR) ₁₄までの原子ごとに構造的な進化をマッピングした.
有機金属複合体からナノクラスターへの移行中にHOMO- LUMOギャップの有意な減少が観察されました.
Au₁₂からAu₁₃ナノクラスターへの核形成過程における最初のAu-Au結合の形成が捉えられた.

結論:

この研究は,金ナノクラスター (Au NC) の内核の起源について深い洞察を提供します.
金属複合体とナノクラスターの間の構造的移行関係を明らかにしています.
この発見は,ナノクラスター形成の基本的メカニズムの理解に貢献します.

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