高解像度冷凍光電子画像を用いてSO₃とSO₃の電子構造と結合解離を検知する

Dao-Fu Yuan¹, Tarek Trabelsi², Yue-Rou Zhang¹

¹Department of Chemistry, Brown University, Providence, Rhode Island 02912, United States.

Journal of the American Chemical Society

|July 20, 2022

まとめ

この研究により,硫黄三酸化物 (SO3) の電子相性と,その基離子 (SO3-) の結合解離エネルギーが初めて正確に決定された. これらの発見は,SO3とSO3-を含む大気化学のための重要な熱力学的データを提供します.

科学分野:

大気化学
量子化学について
スペクトロスコーピー

背景:

硫黄三酸化物 (SO3) とその根性アニオン (SO3-) は大気的に重要な種である.
実験的な熱力学特性や電子構造は十分に確立されていません.
大気中の酸化還元反応におけるSO3の役割を理解するには正確なデータが必要です.

研究の目的:

SO3の電子相性 (EA) を実験的に決定する.
SO3- → SO2 + O-の結合解離エネルギーを測定する.
SO3とSO3の基本的な分子データを提供する.

主な方法:

冷凍されたSO3アニオンの高解像度光電子画像
実験スペクトルと計算されたフランク・コンドン因数 (FCF) を,ab initio計算を用いて合わせる.
結合解離エネルギーを決定するためにO信号の出現を監視する.

主要な成果:

SO3の電子親和度は2.126 ((6) eVと決定された.
SO3- → SO2 + O- の結合解離エネルギーは 4. 259 ± 0. 006 eV と測定された.
SO3 → SO2 + Oのスピン禁止解離エネルギーは3.594(6) eVとして導出されました.

結論:

この研究は,SO3とSO3-の主要な熱力学的性質の最初の正確な実験測定を提供します.
この発見はこれらの大気中の生物の基本的な分子性質の理解を強化しています
このデータは,大気中のSO3とSO3を含む酸化還元反応をモデル化するのに役立ちます.

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