効率的なCO₂-to-CO電還元のための非貴金属ナノクラスターに黄金の活性サイトを移植する

科学分野:

• 材料科学
• 電気化学
• カタリシス

背景:

• 電気触媒によるCO2削減 (CO2RR) は,持続可能な化学にとって極めて重要です.
• 金 (Au) 表面はCO2RRを容易にしますが,使用不足の原子のために低質量活動に苦しんでいます.
• ニッケル (Ni) ナノクラスター (NC) は触媒として知られているが,CO2RRに対する選択性は欠けている.

研究 の 目的:

• CO2RRの質量活性を増強した効率的な電気触媒を設計する.
• ニッケルナノクラスターにおける原子レベルの金移植の役割を調査する.
• 改造されたナノクラスター触媒の選択性の起源を理解する.

主な方法:

• Au活性部位をNi4ナノクラスターに原子レベルで移植する.
• 二酸化炭素削減のための電気触媒性能試験
• 反応メカニズムの解明のためのオペラントと理論的研究.

主要な成果:

• Ni4 NCはH2のみを生成し,Au移植したNi4 NCはH2よりも選択的にCOを生成した.
• 移植されたNCのAUサイトは,CO2からCOへの電還元のための活性サイトとして特定されました.
• Au移植したNCは0.32Vで高回転頻度 (206molCO/molNC/s) と質量活性 (25,228A/gAu) を示した.
• CO2RRは25時間以上にわたって優れた耐久性が認められた.

結論:

• 原子レベルでのAuをNi4NCに移植すると,CO2RRの高度に活性で選択的な電気触媒が生成されます.
• NiサイトはCO中介物質によって遮断され,AuサイトはCO2からCOへの変換を容易にする.
• この戦略は,CO2をCOに減らすための質量活動と耐久性を大幅に高めます.