CO₂削減のための欠陥のある二酸化チタンに支えられた銅の強い金属サポート相互作用を調節する

科学分野:

• 材料科学
• カタリシス
• 化学工学

背景:

• 二酸化炭素 (CO2) を一酸化炭素 (CO) に効率的に変換することは,持続可能な化学合成と炭素利用に不可欠です.
• 高活性で安定した触媒の開発は,産業用アプリケーションにとって不可欠です.
• 強い金属支柱相互作用 (SMSI) は,触媒の性能を高めることは知られていますが,正確な制御が必要です.

研究 の 目的:

• CO2をCOに変換するための非常に活性で安定した銅ベースの触媒を設計し,実証する.
• 銅とTiO2コーティングの dendritic 繊維ナノシリカ (DFNS/TiO2) の間の強い金属サポート相互作用 (SMSI) の役割を調査する.
• 触媒メカニズムと表面の欠陥の役割を明らかにする.

主な方法:

• TiO2コーティングされたDFNS (DFNS/TiO2-Cu10) に支えられたCuベースの触媒の合成
• 電子エネルギー損失スペクトロスコーピー (EELS),インシット分散反射赤外線フーリエ変換スペクトロスコーピー (DRIFTS),X線光電子スペクトロスコーピー (XPS),H2温度プログラム還元 (TPR),インシットラマン,UV対分散反射スペクトロスコーピー,およびインシット時間分解フーリエ変換赤外線スペクトロスコーピーを用いた特徴付け.
• 反応条件下でCO2をCOに変換する触媒性能の評価

主要な成果:

• DFNS/TiO2-Cu10触媒は高CO生産性 (5350 mmol g-1 h-1) を達成し,COに対する選択性は99.8%であった.
• 発酵剤は,SMSI誘発による適度なNP集積と高い分散に起因し,反応の200時間後に活性化し続け,優れた安定性を示した.
• 局所スペクトル検査でSMSIが確認され,酸素空白とTi3+センターのダイナミックな生成と再生が明らかにされ,酸化還元機構を支える反応中間物質が特定されました.

結論:

• SMSIを使用してCO2をCOに変換するための高度に活性で安定したCuベースの触媒が開発されました.
• 触媒の長期的な性能は,酸素の空白を含む連続した欠陥生成-再生サイクルに起因する.
• 二酸化炭素の削減プロセスには,水素による酸化還元経路のメカニズムが提案された.