異質Pt1/MoS2に対するエチレンメトキシカルボニレーション 単原子触媒:金属支柱合同触媒
An Wang1,2, Leilei Zhang1, Zhounan Yu1,2
1CAS Key Laboratory of Science and Technology on Applied Catalysis, iChEM, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China.
MoS2の新しいプラチナ単原子触媒は,エチレンとCOを,強い酸なしでメチルプロパノ酸に効率的に変換します. この高度な触媒は 高い活性と選択性を示し 工業化化学物質の生産に よりグリーンな代替手段を提供しています
科学分野:
- 異質な触媒
- 有機金属化学
- 材料科学
背景:
- エチレンメトキシカルボニレーション (EMC) からメチルプロパノアート (MP) への変換は極めて重要ですが,同質な触媒と強い酸に依存しています.
- 現在の方法は,触媒分離,製品浄化,および腐食条件で課題に直面しています.
研究 の 目的:
- EMCの高度に活性で選択的な異質な触媒を開発する.
- EMCの腐食性液体酸促進剤の必要性を排除する.
- 新しい単原子触媒の触媒メカニズムを解明する.
主な方法:
- モリブデン二酸化物 (MoS2) のナノシートで支えられたプラチナ単原子触媒 (Pt1/MoS2) の合成.
- 先進的な特徴化技術 (EXAFS,XANESなど) と密度関数理論 (DFT) の計算.
- 様々な条件下 (COとC2H4の圧力,温度) で EMC反応における触媒の性能を試験する.
主要な成果:
- Pt1/MoS2触媒は,1MPaのCO,1MPaのC2H4と160°Cで91.1%のMP選択性で0.35gMPのgcat−1h−1の生産率を達成した.
- 反応速度は2 MPa COで倍増し,320.1 molMP molPt−1 h−1に達し,既存の異質な触媒を上回り,均質なシステムに近づきました.
- DFT計算により,独特のMo-S-Pt1-S-Mo活性部位が明らかになり,反応経路が明らかにされ,炭素化が速度決定のステップとして特定されました.
結論:
- Pt1/MoS2は,EMCのための効果的な異質な単原子触媒として機能し,高い活性,選択性,および酸促進剤なしで再利用性を示します.
- 触媒の性能は,Moの空位にある明確に定義されたPt単一の原子と,金属サポートのマルチサイト・アンサンブルのシネージ効果に起因する.
- この研究は,以前は均質な触媒が支配していた複雑で多段階の反応のための単原子触媒の設計のための新しい戦略を提示しています.
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