アモニア・ダイマー・カチオンのコンフォマー・センシティブ・ニュクリア・ダイナミクスは,フェムト秒時間解像度クーロン爆発によって探査された

科学分野:

• 物理化学
• 化学物理学
• スペクトロスコーピー

背景:

• 中性アンモニア二酸化物 (NH3) 2における水素結合構造の存在と性質は,長年にわたる議論である.
• 水素結合と非水素結合の構成を区別することは,弱い結合のクラスターにおける分子間相互作用を理解するために重要である.

研究 の 目的:

• ガス相における水素結合と非水素結合のニュートラルアンモニアジマーを区別する.
• コロンブ爆発画像を用いた光イオン化後のアンモニア二酸化カチオンの構造動態を調査する.

主な方法:

• ニュートラルなアンモニアジマーを光イオン化し,その後ポンプ探査実験を行う.
• 異なるクーロン爆発チャネルの分析:直接解離 (NH3+ + NH3+) と,陽子の移動による間接解離 (NH2+ + NH4+).
• 量子化学計算と分子動力学シミュレーションで 実験的観測を解釈する.

主要な成果:

• ニュートラルアンモニアジメルは,水素結合と無結合で,イオン対称性において明確なクーロン爆発パターンを生成する.
• 非水素結合のダイマーカチオンは主に直接解離される.
• 水素結合のダイマーカチオンは超高速な陽子移動 (~48 fs) を示し,潜在的なエネルギー障壁なしで間接的な解離につながります.

結論:

• この研究では,ガス相における水素結合と非水素結合のニュートラルアンモニアジマーを区別することが成功しました.
• クーロン爆発は,分子群の弱い結合と流動的構造を検知するための敏感な方法を提供します.
• 水素結合のアンモニア二酸化カチオンにおける観測された超高速な陽子移動は,そのようなシステムにおける陽子移動のダイナミクスについての洞察を提供します.