シミュレートされた雲滴におけるグリオキサルとアンモニアム硫酸のpH依存反応運動

科学分野:

• 大気化学
• エアロゾール科学
• スペクトロスコーピー

背景:

• カルボニルと窒素化合物の水相反応は二次有機気溶液 (SOA) と茶色炭素 (BrC) の形成に不可欠である.
• 大量の水相シミュレーションは,大気中の雲滴の反応運動を正確に反映しない場合があります.

研究 の 目的:

• シミュレートされた雲のドロップレットレベルでのグリオキサルとアンモニアム硫酸の反応運動を調査する.
• 単滴分析で得られた反応速度の定数と大量水相シミュレーションを比較する.

主な方法:

• 光学ピンチを使って模擬雲の滴 (8~10μm直径) を操作した.
• 窒素含有有機物 (NOC) の高時間解像度 (20秒) の測定に使用されるラーマンスペクトル.
• 80~400分間の反応をモニターし,反応運動を決定する.

主要な成果:

• 反応動態は第一階の行動に従った.
• 単一滴のNOC形成の平均反応速度の定数は (6. 77 ± 0. 98) × 10−5s−1であった.
• この速度の定数は,特に低 pH で,大量シミュレーションより最大 3 度高い.

結論:

• シングル・ドロップレット分析では,大量シミュレーションと比較して,SOAとBrCの前駆物質の反応率が著しく高いことが明らかになった.
• 反応速度の定数はpH値とともに増加し,大量研究と一致するが,ドロップレットレベルでの差異は増幅される.
• 発見は,SOAとBrCの形成のための大気モデルを修正し,ドロップレット相運動を考慮する必要があります.