リチウム金属のフッ化/塩化エーテルベースのLHCEに関する原子学的洞察:マルチスケールシミュレーションによる分解メカニズム

¹School of Materials Science and Engineering, Hunan Institute of Technology, Hengyang 421002, China.

|August 22, 2025

まとめ

局所化された高濃度電解質 (LHCE) は,リチウム金属電池の安定したインターフェイス行動を示す. マルチスケールシミュレーションでは,FSI-アニオン還元が固体電解質インターフェーズ (SEI) 形成を誘導し,フッ素および塩素溶媒の独特の脱ハロゲン化メカニズムを示しています.

科学分野:

電気化学
材料科学
コンピュータ化学

背景:

局所的な高濃度電解質 (LHCE) のインターフェイスの安定性は,リチウム金属電池の性能にとって極めて重要です.
LHCEにおける固体電解質インターフェーズ (SEI) 形成の原子学的メカニズムは十分に理解されていません.

研究の目的:

フッ素化 (F2DEE) と塩素化 (Cl2DEE) エーテル溶剤によるLHCEにおけるSEI形成を制御する原子学的メカニズムを解明する.
リチウム金属のF2DEEとCl2DEEベースの電解質の分解経路を比較する.

主な方法:

クラシック分子動力学 (CMD),アビニシオ分子動力学 (AIMD),密度関数理論 (DFT) を含むマルチスケールシミュレーション.
電気二重層 (EDL) の再構成,アニオン空間的選択性,分解経路の分析.
電子構造分析 (状態の予測密度,結合進化,バダー電荷移転) とエネルギーバリアのDFT計算.

主要な成果:

CMDは,LHCEのリチウムアノド近くのユニークなEDL再構成とFSI-アニオン保持を明らかにした.
AIMDのシミュレーションでは,主たる分解経路として,溶媒の参加によるFSI減少が示された.
DFTは,Cl2DEEの自発的,障壁のない脱塩とF2DEEの0.11 eVの障壁を特定し,実験SEI組成の違いを説明しました.

結論:

ソルベーション,EDLダイナミクス,SEI形成メカニズムをリンクするマルチスケールシミュレーションフレームワークが確立されました.
この研究は,電解質分解とSEI特性に関する原子学的洞察を提供します.
発見は,高圧リチウム電池の安定電解質の開発のための設計ガイドラインを提供します.

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