リグニン由来フェノルの効率的で安定した酸化水素をアレンに固定した単層のCoMoS
Jing Cao1, Peiling Liu1, Fangmei Teng1
1Department of Chemistry and Chemical Engineering, Hunan Institute of Science and Technology, Yueyang 414006 Hunan, China.
低酸化グラフェン (SL-CoMoS/rGO) による新しい単層のCoMoS触媒は,フェノール化合物の水解酸素化 (HDO) のための優れた活性と安定性を示しています. この触媒は温和な条件下で 4-メチルフェノルを効率的にトルーエンに変換します.
科学分野:
- カタリシス
- 材料科学
- 化学工学
背景:
- リグニン由来フェノリックの水酸化 (HDO) はアレン生成に不可欠である.
- 高活性で安定したMoS2ベースのHDOの触媒の開発は依然として大きな課題です.
- 既存の触媒は,硫黄の損失と粒子の焼却により,しばしば不活性化されます.
研究 の 目的:
- リグニン由来フェノリックの効率的なHDOの強力な触媒を製造する.
- 水嫌性減少グラフェン酸化物 (SL-CoMoS/rGO) に固定された単層CoMoSの触媒性能と安定性を調査する.
- 構造と活動の関係や 性能の向上のメカニズムを理解する.
主な方法:
- 低圧縮グラフェン酸化物 (SL-CoMoS/rGO) に固定された単層CoMoSの合成
- 4メチルフェノルの水酸化における触媒をモデル反応として試験する.
- 触媒の構造と活性部位の特徴
- 反応メカニズムを解明するための密度関数理論 (DFT) の計算.
主要な成果:
- SL-CoMoS/rGO触媒は,210°Cで3.0MPaで4-メチルフェノールHDOに対する98.3%の変換と99.2%のトルーエンの選択性を達成した.
- MoS2の高分散と効率的なコデコレーションにより,Co-Mo-Sの活性センターが形成され,Mo-Sの結合が弱まり,硫黄の空白が増加した.
- DFTの計算は,4メチルフェノールの好ましい吸収と,速度決定段階のエネルギーバリアを下げることを確認した.
- 触媒は6回のHDOサイクル後に明らかな無活性化で優れた安定性を示した.
結論:
- SL-CoMoS/rGO触媒は,リグニン由来フェノリックのHDOに対して優れた活性,選択性,および安定性を示す.
- この性能の向上は,ユニークなCo-Mo-S活性部位とrGOサポートの防水性によるものです.
- 触媒の耐久性は,軽度な反応条件下で硫黄の損失と粒子の焼却の減少に関連しています.
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