高密度Fe-N₄の硫黄媒介微環境調節 高効率の酸素還元と冷凍耐性準固体亜鉛空気電池のためのサイト

科学分野:

• 材料科学
• 電気化学
• キャタリシス

背景:

• Fe-N4活性部位を有する単原子触媒 (SAC) は酸素還元反応 (ORR) に有望である.
• 高密度のFe-N4サイトを達成し,ORR活動の強化のためにそのマイクロ環境を制御する課題が存在します.

研究 の 目的:

• Fe単原子負荷のS,N-ドーピングされた炭素 (FeNSC) 触媒の準備のための硫黄媒介戦略を開発する.
• Fe-N4サイトの電子構造とORR性能に対する硫黄ドーピングの影響を調査する.
• 準固体亜鉛空気電池 (QSS-ZAB) のFeNSCの性能,特に低温での性能を評価する.

主な方法:

• FeNSCを合成するために,硫黄媒介の熱分解戦略が採用されました.
• 戦略は,窒素の損失を抑制し,高いFe-N4サイト密度を達成するためにS-N相互作用を活用することでした.
• 電子構造を調節するためにFe-N4センターの2番目の調整シェルに精密にドーピングされました.

主要な成果:

• FeNSC触媒はFe-N4活性部位の高密度を示した.
• 硫黄ドーピングは*Oと*OHの中間物質の吸収を弱め,ORR運動性を高めました.
• 半波電位は0. 928V (アルカリ),0. 806V (酸性),0. 755V (中性) であった.
• FeNSCベースのQSS-ZABは,-40 °Cから60 °Cまで効果的に動作しました.
• 前例のない冷凍耐性が示され, - 40 °Cで940時間以上持続した動作が示されました.

結論:

• S-mediated戦略は,効率的に高密度のFe-N4サイトをモジュールされた電子構造で生成します.
• FeNSC触媒は,優れたpH-ユニバーサルORR活性と,著しい低温性能を提供します.
• この研究は,効率的なORRと冷凍耐久性エネルギー貯蔵のためのSACの電子マイクロ環境の設計に関する洞察を提供します.