ニッケルリン化物上に固定された微量ルテニウムが水素原子移動を促進し、効率的な硝酸塩からアンモニアへの電気化学的還元を実現

科学分野:

• 電気触媒; グリーンケミストリー; 材料科学

背景:

• 選択的な硝酸塩からアンモニアへの還元は、持続可能なアンモニア合成と環境修復にとって重要です。複雑な8電子移動における原子状水素種（H_ads、^•H）の役割の理解は鍵となりますが、十分に解明されていません。

研究 の 目的:

• 硝酸塩からアンモニアへの電気化学的還元の水素原子移動（HAT）の分子メカニズムを解明すること。硝酸塩からの選択的なアンモニア合成のための効率的な触媒を開発すること。

主な方法:

• 微量ルテニウムを固定した自己支持型ヘテロ構造（Ru-Ni₂P/NF）の作製。電気化学的性能試験、H種速度論解析、H/D同位体標識、DFT計算、およびin situ FTIR分光法。

主要な成果:

• Ru-Ni₂P/NF触媒は、97.5%の硝酸塩転化率と86.4%のNH₃選択性を達成しました。H_adsが亜硝酸塩還元の主要種であることが特定され、^•Hよりも14.6倍高い反応速度定数を示しました。DFT計算により、Ruによる硝酸塩活性化と脱酸素化-水素化経路が確認されました。

結論:

• 本研究は、HATを介した硝酸塩からアンモニアへの変換に関する分子レベルの洞察を提供します。開発された触媒は、環境修復とグリーンアンモニア合成のための有望な青写真を提供します。