生物鉄、塩基性、コバルト、およびEuの生物鉄への吸着–常温での実験とモデリング

科学分野:

• 地球化学および環境科学、放射化学および核科学、材料科学および鉱物学

背景:

• 地質材料への放射性核種吸着の理解は、核廃棄物処分の安全性にとって重要です。花崗岩によく見られる雲母鉱物である生物鉄は、放射性核種保持において重要な役割を果たします。吸着プロセスに対する溶液化学（pH、イオン強度）の影響は、詳細な調査が必要です。

研究 の 目的:

• 134Cs、133Ba、60Co、および152Euの生物鉄への吸着挙動を調査すること。放射性核種吸着に対するpHおよびイオン強度の影響を決定すること。表面錯体モデル（SCM）を使用して放射性核種吸着をモデル化および予測すること。

主な方法:

• pH（5-9）およびイオン強度（0.001-0.1 M NaClO4）を変化させた粉砕生物鉄（0.25-0.5 mm）を使用したバッチ吸着実験を実施しました。電位差滴定を使用して、生物鉄表面の酸性度（pKa1、pKa2）と陽イオン交換容量を決定しました。非求電子表面錯体モデル（SCM）をPHREEQCと組み合わせて、吸着データと反応定数を評価しました。

主要な成果:

• 放射性核種（60Coおよび152Eu）の生物鉄への吸着は、pHの上昇とともに一般的に増加し、pHに強く依存していました。高pHでは、水酸化物錯体の形成が60Coおよび152Euの吸着に影響を与えました。134Csおよび133Baの吸着はイオン強度に非常に敏感でしたが、60Coは鈍感でした。見かけのRd値は、拡散による時間の経過とともに増加したため、拡散モデルを使用した平衡Rd値の評価が必要でした。SCMは、両性表面錯体化とイオン交換サイトを組み合わせて、4つのトレーサー元素すべての吸着をモデル化することに成功しました。

結論:

• 生物鉄への放射性核種吸着は複雑であり、pH、イオン強度、トレーサー元素の特性を含む複数の要因の影響を受けます。開発されたSCMは、花崗岩環境における放射性核種保持を予測するための堅牢なフレームワークを提供します。Rd値の（最大2桁の）大幅な変動は、貯蔵庫の安全性評価において動的な地下水条件を考慮することの重要性を強調しています。