全固体電池における固相電解質のマイルド焼結とリチウム表面不動態化の相乗効果によるリチウム金属サイクリングの強化

科学分野:

• 材料科学
• 電気化学
• バッテリー技術

背景:

• アルジロダイト型固相電解質（SE）であるLi6PS5Cl（LPSCl）は、高いイオン伝導率と加工性から全固体電池（ASSB）に有望である。
• 課題には、リチウムデンドライトの貫通と不安定な固体電解質界面（SEI）の形成が含まれ、高電流密度でのサイクル安定性が制限される。

研究 の 目的:

• ASSBにおけるLPSClベースの固相電解質とリチウム金属アノードの性能を強化するための相乗戦略を開発すること。
• サイクル性能と安全性を向上させるために、界面不安定性とデンドライト形成に対処すること。

主な方法:

• LPSClペレットのマイルド焼結（80°C）により、均一性と密度を向上させた。
• 電子ビーム蒸着により、50 µmのリチウム金属上に65 nmのフッ化リチウム（LiF）不動態化層を堆積させた。

主要な成果:

• 最適化された焼結によりLPSClペレットの品質が向上し、イオン伝導率が増加した。
• LiF不動態化により界面抵抗が減少し、SEI形成が安定化した。
• リチウム対称セルにおける臨界電流密度は1.1 mA cm⁻²から2.2 mA cm⁻²に倍増した。
• NCM811カソードを用いたフルセルでは、1 mA cm⁻²で1500サイクル後に75%の容量維持率を示した。

結論:

• マイルド焼結とLiF不動態化の組み合わせたアプローチは、LPSCl固相電解質とリチウム金属アノードの界面安定性を効果的に強化する。
• この戦略により、次世代ASSBにおける薄型リチウム金属の信頼性の高いサイクリングが可能になり、高エネルギー密度で安全な電池への道が開かれる。