原子Pbサイトを持つ炭素二官能化Mo₂N複合材料による効率的な窒素還元

科学分野:

• 材料科学; 電気化学; 触媒作用

背景:

• 電気化学的窒素還元反応（ENRR）は、アンモニア合成のための持続可能な方法です。 速度論的制限と競合する水素発生反応（HER）がENRRの効率を妨げています。

研究 の 目的:

• 効率的なENRRのための新規触媒の設計と合成。 HERを抑制し、N₂吸着と活性化を強化すること。

主な方法:

• 原子Pbサイト（PbNC）を持つ階層的多孔質炭素マトリックスに埋め込まれた炭素二官能化Mo₂Nナノ粒子（NP）を作成するためのワンステップ炭窒化戦略。 窒素空孔を形成するために、間隙炭素ドーピングを利用して炭化モリブデンニトリド（Mo₂CN）相を形成しました。 触媒メカニズムを理解するために、密度汎関数理論（DFT）計算を利用しました。

主要な成果:

• 最適化されたPbNC触媒は、-0.1 Vで38.7 µg h⁻¹ mg⁻¹のNH₃収率を達成し、50時間の安定性を示しました。 炭素二官能化はN₂吸着/活性化を強化し、ナノコンファインメントを介して活性サイトを安定化させました。 原子Pbサイトは、H*親和性が弱いため、HERを効果的に抑制しました。

結論:

• 開発された触媒は、アンモニアの電気化学的合成において高い効率と安定性を示しました。 窒素空孔と原子Pbサイトは、ENRR性能の向上とHERの抑制に不可欠です。 この研究は、高度なENRR触媒設計のための統合的アプローチを提示します。