PFAS測定における偽陽性率0%へのアプローチ：MS1データのみを活用

科学分野:

• 環境化学
• 分析化学
• 質量分析

背景:

• ペルフルオロアルキル化合物およびポリフルオロアルキル化合物（PFAS）の分析では、一般的に標的液体クロマトグラフィー高分解能タンデム質量分析（LC-HRMS/MS）が使用される。
• 標的アプローチでは、PFASの30%未満しか同定できず、より広範な網羅性のためには非標的戦略が必要となる。
• 複雑な環境マトリックス中の未知のPFASの同定は、依然として大きな課題である。

研究 の 目的:

• 非標的PFAS分析のためのFluoroMatch Suiteソフトウェアの拡張。
• 式予測およびカウフマン解析の強化のためにフルスキャン（MS1）データを活用する。
• 環境サンプル中のPFAS同定の精度と網羅性を向上させる。

主な方法:

• 11ステップの式予測アルゴリズムおよびカーネル密度ベースのアイソラインカットオフを用いたカウフマン解析の開発。
• PFAS同定の強化のためにFluoroMatch SuiteにMS1データを統合。
• 式予測のための新規相同系列投票アルゴリズムの実装。

主要な成果:

• AFFF汚染土壌への適用により、179のPFAS確認特徴量が同定された。
• カウフマン解析は、確認されたPFASの94%を捉え、非PFAS特徴量の96%を除去した。
• 相同系列投票アルゴリズムは、式予測において偽陽性率0%、偽陰性率6%を達成した。

結論:

• MS1データを活用したFluoroMatch Suiteの拡張は、非標的PFAS同定能力を大幅に強化する。
• 新規アルゴリズムは、複雑な環境マトリックスに不可欠な、非常に正確なPFAS式予測を提供する。
• このアプローチは、未知のPFASの同定を改善し、標的メソッドの限界に対処する。