Mg制御によるFe-N₄ピリジン変換によるORRトレードオフの打破

科学分野:

• 材料科学
• 電気化学
• 触媒作用

背景:

• ピロリック窒素（Fe-N<0xE2><0x82><0x99>ᵤᵣᵣ-C）によって配位された単原子Feサイトは、酸素還元反応（ORR）に対して高い活性を示す。
• これらのFe-N<0xE2><0x82><0x99>ᵤᵣᵣ-C触媒は脱金属化による不活性化を起こしやすく、実用が制限されている。
• 安定で活性の高いORR電極触媒の開発は、燃料電池や金属空気電池などのエネルギー変換技術にとって重要である。

研究 の 目的:

• Fe-N<0xE2><0x82><0x99>ᵤᵣᵣ-C触媒の脱金属化誘発性不活性化を克服するため。
• 単原子鉄電極触媒の活性と耐久性を向上させるため。
• Fe-N-C電極触媒のための一般的な配位エンジニアリング戦略を開発するため。

主な方法:

• Mg支援犠牲鋳型戦略を採用した。
• Fe-N₄配位の精密な再構築を達成した。
• ピロリック-Nからピリジン-N配位子への部分的な変換を誘発した。

主要な成果:

• 得られたFe(Mg)-N-C(1)触媒は、0.91 Vという例外的なORR半波電位（E₁/₂）を示した。
• 触媒は優れた耐久性を示し、55時間後に初期電流の95.2%を維持した。
• ピーク電力密度271 mW cm⁻²の亜鉛空気電池で530時間を超える安定動作が達成された。

結論:

• ピリジン-N配位Fe-N₄サイトを豊富にすることで、ORR活性が向上し、脱金属化が抑制される。
• Mg支援戦略は、Fe-N-C電極触媒の活性と安定性を効果的に統合する。
• このアプローチは、エネルギー用途向けの次世代電極触媒の設計に有望な道を提供する。