硫黄変調による単原子ビスマス触媒：NRR-EGOR統合による効率的な電気化学的アンモニア合成に向けて

科学分野:

• 電気化学
• 材料科学
• 触媒

背景:

• 窒素還元反応（NRR）は持続可能なアンモニア合成にとって重要である。
• NRRのための効率的で環境に優しい電気触媒の開発は依然として課題である。
• 単原子電気触媒は、触媒的応用において独自の利点を提供する。

研究 の 目的:

• 効率的な電気化学的アンモニア合成のための新規硫黄ドープ単原子ビスマス系窒化物触媒（S-BiNSPC）を開発すること。
• S-BiNSPCの構造的および電子的特性と、それらがNRR性能に及ぼす影響を調査すること。
• NRRとエチレングリコール酸化反応（EGOR）のようなカップリング反応系におけるS-BiNSPCの可能性を探ること。

主な方法:

• 分子工学戦略によるS-BiNSPCの合成。
• X線光電子分光法（XPS）およびX線吸収端微細構造法（EXAFS）を用いたキャラクタリゼーション。
• KOH電解質中でのNRR性能の電気化学的評価およびDFT計算。

主要な成果:

• S-BiNSPCは、77.71 µg.h⁻¹ mgcat⁻¹のアンモニア収率と37.03%のファラデー効率で優れたNRR性能を示した。
• 硫黄の導入はビスマスの電子的構造と局所幾何構造を最適化し、NRR活性を向上させた。
• DFT計算により、硫黄ドープは窒素活性化を促進し、初期水素化ステップのエネルギー障壁を低下させることが確認された。

結論:

• 開発されたS-BiNSPCは、NRRによるアンモニア合成のための高効率で環境に優しい電気触媒である。
• 硫黄ドープは、NRRのための単原子ビスマス触媒の性能を向上させる効果的な戦略である。
• この触媒は、付加価値製品生成のためのカップリング反応系を含む実用的な応用において可能性を示す。